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《东北师范大学》 2012年
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铋系/钛基异质材料的制备、表征及其光催化行为研究

董龙  
【摘要】:早在二十世纪七十年代,不断恶化的环境污染和能源短缺就预示着一个潜在的全球危机。为了实现人类社会的可持续发展,开发出无污染的环境修复技术和可替代清洁能源已迫在眉睫。纳米半导体光催化技术是众多正在进行的绿色地球和可再生能源项目中最有前途的技术之一。本论文紧密围绕影响纳米光催化剂活性的因素,开展了系列环境友好模拟太阳光响应型光催化剂的设计与绿色合成工作。同时,将其用于消除目前备受关注的典型药物与个人护理品(PPCPs)―氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)及水杨酸分子,优化了其降解的工艺条件,为大规模下工程化应用推广光催化技术进行污水处理厂难以生物处理的废水去除提供大量有效数据。 以Bi(NO_3)_3和NH_4VO_3为原料,采用廉价的生物分子L-半胱氨酸辅助水热合成技术制备了形貌各异的BiVO_4纳米复合物,如:骨状、蝴蝶结状和纳米棒状。在pH值为1.0条件下制得的单斜白钨矿结构的BiVO_4(m-BiVO_4)具有骨状的微观结构,吸收光谱较之没有L-半胱氨酸辅助合成的样品有所扩宽,其在太阳光照射下对典型的PPCPs抗生素氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)的光催化降解性能高于其它pH值条件下合成的样品。文中详细探讨了pH值条件对BiVO_4形貌形成、结晶度和光吸收特性的影响,并对光催化降解氧氟沙星活性的差异进行了合理解释。 采用光化学还原法将Ag沉积于以上pH值为1.0下制备的BiVO_4表面,制备了Ag/BiVO_4纳米复合材料。以所制备的Ag/BiVO_4为催化剂,进一步探讨了模拟太阳光照射下各种工艺条件对氧氟沙星水溶液的催化降解影响。具体考察了反应过程中Ag/BiVO_4催化剂中Ag的担载量、催化剂的用量、反应起始pH值、OFL的初始质量浓度、反应时间等因素对OFL降解效率的影响。研究结果表明,当Ag/BiVO_4中Ag担载量为0.6%、OFL的pH值为7.0、初始质量浓度为10mgL-1、Ag/BiVO_4用量为1.5g L-1、太阳光照反应时间60min时,OFL的降解率高达99.6%。进而,文中对各种反应因素如何影响Ag/BiVO_4光催化降解OFL水溶液活性进行了合理分析。 采用L-半胱氨酸辅助的一步水热合成法制备了In_2S_3/BiVO_4,通过XRD、XPS、SEM、UV-vis DRS等手段对其形貌,结构、组成及光吸收性质进行了表征,以罗丹明B和水杨酸为目标分子,对其模拟太阳光光催化性能进行了评价。同时考察了In_2S_3/BiVO_4制备过程中反应时间、反应温度、掺杂量、pH值等条件对光催化降解罗丹明B和水杨酸的影响。结果表明,pH值为1.0的反应液经160℃水热处理24h后所制备的In_2S_3掺杂量为5.0-10.0%的单斜白钨矿晶型BiVO_4,具有最好的光催化降解性能。窄带隙半导体In_2S_3的掺入,有效的降低带隙能至2.4eV,同时扩宽了光谱吸收,有助于抑制了电子与空穴的复合,是光催化活性较之BiVO_4提高的主要原因。 采用水热法结合程序升温技术,以钛酸四正丁酯为原料,控制合成条件(pH值、掺杂量、反应时间及温度)下制备了In_2S_3掺杂的TiO2纳米光催化剂(In_2S_3/TiO_2),并采用现代表征手段对其形貌、晶相结构、掺杂方式以及光学吸收特性等进行了表征。以PPCPs中典型的污染物水杨酸和OFL为目标降解物,用所制备的光催化剂在模拟太阳光的照射下对其进行降解研究。研究表明,在掺杂量为10.0%、pH值为1.0、反应温度为160oC、反应时间为24h时的光催化剂降解水杨酸的效果最佳;而降解OFL时掺杂量为5.0%时的光催化剂效果最好。进一步与In_2S_3/BiVO_4催化剂的各种表征结果对比,分析其活性提高的原因发现,两种光催化剂提高光催化性能的原因有所不同,In_2S_3/TiO_2催化剂因量子尺寸效应而提高半导体材料TiO2的光催化活性。实验结果表明In_2S_3/TiO_2也是一种光催化性能优异的纳米复合材料。
【学位授予单位】:东北师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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