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《东北师范大学》 2018年
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过渡金属硫化物基薄膜的制备及染料敏化太阳能电池对电极应用

芦爽  
【摘要】:对电极作为染料敏化太阳能电池的重要组成部分,对催化电解质的还原再生起着至关重要的作用。寻找替代贵金属Pt的对电极材料,是促进染料敏化太阳能电池进一步发展的有效途径。相比于寻求新的对电极材料,如何对现有活性不高的对电极材料进行改善是获得低廉高效对电极的重要手段。过渡金属硫化物在可替代Pt的对电极材料中,以电催化性能优异、储量丰富、成本低廉以及元素种类多等优势备受关注。本文从电催化剂表面吸附能调控、电催化剂表面活性位点替换以及面向工业化生产的角度出发,探索了过渡金属硫化物对电极电催化活性的改良策略,以及大面积、柔性、高活性CoS对电极的制备方法。具体研究工作如下:提出了利用超薄Co_3S_4活性层大幅提高Co_3O_4惰性电极电催化活性的研究策略。理论计算表明,将惰性的Co_3O_4表层转化为Co_3S_4可显著提升其对I原子的吸附能(由0.347eV提升到了0.835 eV),提高其对I~-/I_3~-氧化还原反应的催化活性;实验发现,利用快速溶液硫化方法,仅30 s的硫化处理就能将Co_3O_4表面单层转化为活性Co_3S_4,将I_3~-还原反应的电催化活性大幅提升。染料敏化太阳能电池测试表明,硫化获得的Co_3S_4/Co_3O_4复合电极呈现与传统热解Pt电极相似的对电极性能,获得了8.6%的太阳能光电转换效率。研究了催化位点种类对黄铜锡矿多元过渡金属硫化物(Cu_2XSnS_4)材料电催化活性的影响。以研究较为充分的Cu_2ZnSnS_4对电极材料为对象,将其中的Zn元素替换为具有高电催化活性的过渡金属Co和Ni元素,利用溶胶凝胶方法制备了多孔Cu_2XSnS_4薄膜。研究表明,Cu_2CoSnS_4和Cu_2NiSnS_4薄膜展现了相比Cu_2ZnSn S_4更高的I~-/I_3~-电催化活性和稳定性。组装的染料敏化太阳能电池取得了与传统热解Pt为对电极的染料电池相当的光电转换效率(8.3%)。理论计算结果表明这种性能提升和催化剂表面吸附能与解吸附能的平衡相关。探索了高性能CoS对电极的低温和大面积制备方法。采用超声喷雾热解法一步制备CoS粉体材料,进一步与PVDF和PEDOT:PSS等聚合物粘结剂复合,实现了高活性CoS对电极的低温和大面积(10×10 cm)制备。研究表明,这种新型CoS基对电极材料具备与传统热解Pt相当的界面电荷转移电阻,组装的染料敏化太阳能电池达到了8.8%的光电转换效率。多点取样测试表明,大面积对电极呈现了很好的位置-电催化活性一致性。
【学位授予单位】:东北师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TM914.4

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【参考文献】
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【二级参考文献】
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