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《东北师范大学》 2018年
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多金属氧酸盐及其衍生物在染料/量子点敏化太阳能电池中的应用研究

陈黎  
【摘要】:能源问题已经成为当今世界最受人类关注的问题之一,而解决能源问题最有效的途径是充分的利用太阳能。太阳能电池是利用太阳能最直接的途径,它能把太阳能直接转换成为电能。染料/量子点敏化太阳能电池(DSSCs/QDSCs)作为第三代低成本、新材料太阳能电池发展迅速,并且已经获得了很大的研究进展。但是目前仍然存在的一些问题,制约着电池效率的进一步的提高,比如说电池器件内部所存在的严重电子复合;宽光谱纯无机的光敏剂的开发;不含Pt的高催化活性对电极材料的开发等。多金属氧酸盐,简称多酸,是一类由丰产元素组成的无机分子簇,它们具有诸多优异的性质和功能,如天然的纳米尺寸、可调节的帯隙、宽的光谱吸收、强的电子接受能力、可逆的多电子氧化还原活性等。另外,多酸还是制备其它优异的纳米材料的前驱体。在本文中,我们将致力于利用多酸的优异的物理和化学性质,将它们应用到染料/量子点敏化太阳能电池中,进一步的提高电池的效率和降低电池的成本。(1)二元CdSe量子点作为QDSCs的光敏剂,由于自身存在着在可见光区吸收的缺陷,所以电池的效率一直不高。我们首次把宽光谱纯无机D-A型多酸K6H4[a-SiW9O37Co3(H2O)3]·17H2O(SiW9Co3)应用在QDSCs中与CdSe进行协同共敏化,SiW9Co3在电池中可以弥补CdSe本身的光吸收缺陷,能够提高QDSCs对太阳光的利用。实验结果证明SiW9Co3可以提高电池在可见区的光电响应,优化后的电池效率达到6.59%,比纯CdSe敏化的电池(4.98%)提高了32.33%。该工作为探索纯无机宽光谱光敏剂的开发提供了思路。(2)通过简单的溶胶-凝胶的方法把Dawson型(NH4)8[P2Mo18VIO62](P2Mo18VI)以及它的2电子还原产物(NH4)8[P2Mo2VMo16VI](P2Mo2VMo16VI)杂多蓝组装到DSSCs的光阳极中。引入P2Mo18VI和P2Mo2VMo16VI到DSSCs的光阳极中后,电池的效率分别为6.75%和7.17%,比不加入多酸的电池的效率分别提高了17.19%和24.48%。实验结果表明P2Mo18VI和P2Mo2VMo16VI引入到DSSCs中后都能在器件中起到减少电子复合,增加电子寿命的作用,从而进一步的提高DSSCs的效率。(3)在QDSCs中,器件内部严重的电子复合是阻碍其效率提高的一个重要原因。我们提出一种简单的方法来进一步抑制电池内部的电子复合,也就是利用LBL的方法在电池的介孔TiO_2与FTO导电玻璃之间加入一层(POM/TiO_2)3电子界面层,利用多酸具有的强的电子接受能力,很大程度上抑制了TiO_2导带电子与量子点的基态或者电解质的复合。我们详细的研究了电池性能和机理,最主要的是QDSCs中包含(POM2/TiO_2)3电子界面层的转换效率增加到8.02%(Jsc=23.08 m A·cm-2,Voc=0.58,FF=0.62),比没有添加电子修饰层的QDSCs的效率增加了25.1%(Jsc=19.64 m A·cm-2,Voc=0.53,FF=0.61,η=6.41%)。该工作为减少QDSCs中内部电子复合提供了一种的新的思路。(4)多酸具有天然的纳米尺寸和优异的水溶解性,这可以确保它们可以与其它的材料形成复合材料。最近Co3O4和WC材料在光催化和电催化中引起了人们广泛的关注,但是它们在DSSCs的对电极中研究的较少,并且各有各的优缺点。我们将整合它们各自的优点,以MOF包裹多酸负载的石墨烯复合物为前驱体,一步高温煅烧法制备出Co3O4-WC-CN/r GO复合物。把它们应用到DSSCs的对电极中,它们具有优于Pt的催化活性。该工作为制备纳米复合材料提供了一种的新的思路。(5)多酸作为一种分子无机半导体,由于其优异的光敏性质、氧化还原和催化性能,在DSSCs中得到了广泛的应用,它们的应用可以降低电池的成本和提高电池效率。本章是以专家学者在DSSCs中的研究成果以及我们对DSSCs和多酸的研究积累为基础进行总结的。我们主要总结了下列的内容:多酸的能级调节,多酸的电子受体的作用原理及在DSSCs中的应用,多酸的光敏性及在DSSCs中的应用,多酸的氧化还原和催化性能及在DSSCs中的应用。更重要的是,对多酸的结构-性能关系及在DSSCs中的应用进行了深入的探讨,这可能会引导我们定向合成具有更好的光电性能的多酸。
【学位授予单位】:东北师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O641.4;TM914.4

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