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金属(Cu,Ti)有机骨架复合材料制备及其电化学传感应用研究

赵欣  
【摘要】:金属有机骨架(MOFs)材料是由金属离子或离子簇与有机配体配位而成的新型多孔材料。MOFs材料兼有刚性无机材料和柔性有机材料的结构特点,自出现以来就受到了人们的广泛关注。然而,MOFs材料导电性和水溶液中稳定性差的特点限制了其在电化学领域的应用。MOFs复合材料的研究为制备高性能的材料、拓展MOFs的应用提供了新的策略。由于MOFs材料和其他功能材料的协同作用,单组分材料的不足之处得以弥补,复合材料的物理和化学性能显著增强,MOFs在电化学领域的应用得到拓展。本论文以平板型介孔碳(pOMC)和聚吡咯(PPy)为基体负载MOFs材料,分别合成了CuTCPP/pOMC复合材料和MIL-125/PPy复合材料,并通过一系列的方法对复合材料进行表征。以羟胺和绿原酸作为探针,采用电化学方法评价了CuTCPP/pOMC复合材料的电催化性能。以呋喃妥因(NFT)作为探针,探究了MIL-125/PPy复合材料的合成方法对其电催化性能的影响。本论文的具体工作内容如下:1.采用溶剂热法成功合成了二维卟啉基金属有机骨架/平板型介孔碳复合材料(CuTCPP/pOMC)。pOMC的引入增加了CuTCPP/pOMC复合材料的电导率,削弱了CuTCPP片层的堆积,暴露了CuTCPP更多的活性位点。CuTCPP/pOMC复合材料对羟胺的氧化和绿原酸的氧化还原具有较高的电催化活性。本工作构建了基于CuTCPP/pOMC的电化学传感器,实现了对羟胺和绿原酸的定量检测以及催化机理研究。该传感器对羟胺表现为线性响应范围宽、响应时间短,对绿原酸表现为检出限低、在非贵金属传感器中具有最高的灵敏度。将该传感器用于检测实际样品中羟胺和绿原酸,取得了理想的结果。此项工作现已发表在Analytica Chimica Acta。2.采用超声辅助和溶剂热法制备了钛基金属有机骨架/聚吡咯复合材料,将得到的复合材料分别命名为MIL-125/PPy-U和MIL-125/PPy-S。一系列的表征表明,MIL-125/PPy复合材料的电催化活性受合成方法的影响。由于较高的电导率和BET表面积,MIL-125/PPy-U对还原NFT表现出比MIL-125/PPy-S更好的电催化活性。本工作构建了基于MIL-125/PPy-U的电化学传感器,该传感器对呋喃妥因表现出较宽的线性响应范围和较低的过电位。此外,MIL-125/PPy-U传感器实现了对人体血清和尿液中NFT的检测。


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