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《东北师范大学》 2002年
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电化学电容器及锂离子电池正极材料的研究

黄小文  
【摘要】: 本论文由两部分组成,第一部分(第1----4章)是关于电化学电容器的研究,第二部分(第5----6章)是关于锂离子电池正极材料LiMn_2O_4的研究。 电化学电容器是介于电池与传统电容器之间的一种新型的储能装置,由于它具有比功率高、循环性能好的特点,因此可以用作计算机的后备电源、小型电子仪器的功率电源。此外它还可以和蓄电池组合使用,作为电动车辆的驱动系统等。因此电化学电容器是新型能源中研究的热门课题之一。 电化学电容器包括双电层电容器和法拉第准电容器。电极材料是影响电化学电容器性能的主要因素之一,应用于双电层电容器的电极活性物质主要是各种碳材料,如各种活性炭、热裂解碳、碳纤维、碳纳米管等,考虑到合成工艺和成本因素,我们采用热裂解碳为双电层电容器的电极材料,并研究了它们的电化学性能。 1.首次系统地研究了聚并苯导电材料作为双电层电容器的电极活性材料时,在水系和非水系电解质中的容量及库仑效率。用化学方法合成可溶性酚醛树脂,加入的ZnCl_2在聚并苯的制备过程中既是成孔剂,使在处理的材料中形成三维网状微孔,同时它又是微孔控制剂,形成能被BF4-等体积较大的掺杂剂所掺杂的疏松结构。 2.由于水系电解质H_2SO_4的耐分解电压只有1V左右,而非水系电解质1mol/1Et_4NBF_4/PC的为2.5V左右,在相同的电流下充放电时,电解质为非水系电解质的电阻大,这样增大了电容器的内阻;而水系电解质H_2SO_4的电阻低,但是它腐蚀设备。 3.当以食糖为热裂解碳的原料时,采用直接焦化和酸洗焦化两种方式。所制备的样品比表面积没有聚并苯材料的大,在以30%H_2SO_4为电解质的双电层电容器中,容量相对较小。电极活性物质的比表面积对双电层电容器的容量有很大的影响。一般来说,比表面积越 大,容量越大。但是比表面积越大,密度减小,比容量这时反而减 小。因此既要保持足够大比表面积,又要体积密度不是太低,这样 的材料制作的电容器才有比较好的性能。 4.活性炭材料中的微孔对电极的性能有很大影响,特别是Zapnm范 围内微孔的增加,有利于增大电容器的容量。经过活化处理的食糖 碳电极的比容量,远远比未活化的高。这是因为活化使碳材料的比 表面积和孔隙率增大,同时含氧的宫能团有利于吸附型准电容的生 成,从而使材料的比容量增大。 5.在法拉第准电容器中,目前研究最多的是无定型的RllOZ·XHZO。 由于它的价格昂贵,限制了它的商业化。因此必须寻找价格便宜的 电极材料。NIO作为一种廉价的氧化物被研究,在研究的过程中采 用了新的方法制备了M,并初步讨论了它作为法拉第准电容器电 极材料的电化学性质。 6.甥离子电池由于具有比能量高、体积小、质量轻、循环性能好而被 广泛应用于移动电话、笔记本电脑和摄象机等设备中。如果正极的 比容量增加一倍,即每个3d金属能嵌入1个理,那么电池的比容 在 量就能增加 68%;如果负极的比容量增大 1倍,那么电池的比容 量只增大12%,所以对埋离于电池的研究主要应放在对正极材料 的研究上,LIMn。O。由于电压高、价格便宜和对环境友好而成为最 有希望的备选材料之一。首次采用了聚丙烯酸PAA为鳌合剂,运 用溶胶凝胶法,合成了LIMn。O山并比较了该方法和最常用的研磨 法及熔融浸渍法各自的优势。研磨法虽然制备工艺简单,但是需要 的温度比较高,反应物之间的接触不充分,合成的样品颗粒不是很 均匀;熔融浸渍法虽然在反应的过程中熔融物可以渗透到另外反应7 物的微孔中,但是仍然存在反应分于长程扩散问题;溶胶凝胶法合 成的样品颗粒分布更均匀,焙烧温度更低,恒温的时间也最短。 7.讨论了LIMn。O。电极充放电过程中容量衰减的原因。这主要包括: J劝n一TCl*f效应,*n的溶解,电解质的分解和钝化膜的生成等。 8.针对LIMn。O。衰减的原因,提出了相应的解决方案。合成出了富理 的*;.osMn。O。和掺杂的LIMn。xCrxO。,发现掺杂后的电极材料,它。 2 的初始容量有所降低,讨论了掺杂后容量降低的原因,并对掺杂元 _素的最大掺杂量进行了讨论。
【学位授予单位】:东北师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:TM911

【引证文献】
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