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《东北师范大学》 2004年
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多金属氧酸盐/氧化锆复合催化材料的制备及其性能研究

姜春杰  
【摘要】:利用溶胶-凝胶结合旋涂、煅烧及程序升温溶剂热合成技术,制备了两类具有较高紫外或可见光催化活性的负载型多金属氧酸盐微孔纳米材料和复合膜材料。具体包括:微孔材料PW_(12)/ZrO_2、PW_(11)Ti/ZrO_2、PW_(10)Ti_2/ZrO_2;复合膜材料PW_(12)/ZrO_2、PW_4O_2/ZrO_2、PW_(11)TiO_2/ZrO_2。将溶胶-凝胶与喷雾热解技术结合,制备了N原子掺杂的ZrO_(2-x)N_x纳米材料。采用紫外漫反射光谱、红外光谱、固体核磁共振波谱,电感耦合等离子体原子发射光谱和X-射线粉末衍射等手段对上述新材料进行了组成测定和结构表征。结果表明:在多金属氧酸盐/氧化锆复合催化材料中,母体多金属氧酸盐的基本结构仍然完整。由于与载体ZrO_2网络之间存在着较强的化学作用,致使多金属氧酸盐分子被牢固地束缚在ZrO_2网络中;N原子的掺杂窄化了ZrO_2的禁带宽度,但并未改变ZrO_2的晶体结构,制得的ZrO_(2-x)N_x纳米材料十分稳定。选用扫描电子显微镜观察如上新型材料的表面物理性质和形貌特征。结果表明:微孔材料的孔道均匀,平均孔径为0.60~0.70nm;耐水性复合膜材料具有均匀的表面结构,膜厚度在200 nm纳米左右,溶胶粒子的尺寸在5~15nm之间;ZrO_(2-x)N_x纳米材料具有微孔结构,平均粒径为15~30nm。 选用水溶性萘酚蓝黑(NBB)染料的稀溶液在近紫外光照射下的降解反应为模型反应,研究了微孔材料PW_(12)/ZrO_2、PW_(11)Ti/ZrO_2、PW_(10)Ti_2/ZrO_2的多相体系光催化活性、反应动力学和反应机理。结果表明:在常温、常压和自然酸度的温和条件下,用近紫外光辐照反应体系时,三种多金属氧酸盐微孔材料都具有较高的光催化活性,染料NBB被完全矿化为二氧化碳、水和无机离子。稀溶液中NBB的降解反应遵循Langmuir-Hinshelwood表观一级动力学模式。 以活性艳红K-2G染料水溶液为降解目的物,研究了复合膜材料PW_(12)/ZrO_2、PW_4O_2/ZrO_2、PW_(11)TiO_2/ZrO_2的可见光催化活性。结果表 明:三种复合膜均具有较高的可见光催化活性,这主要归因于过氧多 金属氧酸盐的强氧化性或染料对催化剂的光敏化作用。通过对降解过 程中生成的中间产物的研究,推断出光催化反应的机理和降解路径。 反应过程中活性组分几乎未发生渗漏的事实证明了此类复合膜在反应 体系中非常稳定。耐水性多金属氧酸盐复合膜的制备,有效地解决了 POM在均相体系中无法回收的难题,为开发具有可见光催化活性的多 相光催化材料奠定了基础,也为太阳光下多金属氧酸盐催化净化大规 模的工业污水提供了基础研究数据。 通过对ZrOZ一、纳米材料可见光催化降解染料活性蓝5(RBS)水 溶液反应的研究,我们考察了N原子的掺杂对ZrO:可见光催化活性的 影响。实验结果表明:与Z到〕:相比,扩展了激发波长的ZrOZ一、纳米 材料具有较高的可见光催化活性,能使RBS在可见光辅照下降解并完 全矿化。 将微孔材料H3PW1204夕Z旧:用于催化合成碳酸二甲酷(DMC), 探究反应温度、压力、催化剂用量和甲醇的浓度对产物形成的影响, 选择符合清洁化工要求的最佳工艺条件,使温和条件下由甲醇和C02 高选择性直接合成DMC成为可能。有关反应机理的研究表明: H3PW12O4涯旧:微孔复合催化材料的酸碱双功能特性是高选择性合成 DMC的必要条件。此研究的实施拓展了固载型多金属氧酸盐的应用范 围,为使其在绿色化学领域发挥更大作用奠定了坚实的基础。
【学位授予单位】:东北师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O643.3

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【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 杨宇;多金属氧酸盐—二氧化钛杂化孔材料的制备、表征与光催化性能研究[D];东北师范大学;2005年
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1 侯丽雪;纳米结构锆基微球的制备及其光催化性能的研究[D];河北师范大学;2011年
2 徐慧敏;多酸催化木质纤维素水解实验研究[D];辽宁师范大学;2011年
3 兰文兰;多金属氧酸盐/TiO_2(WO_3)复合催化剂光解水催化性能研究[D];中南大学;2008年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前5条
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【共引文献】
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2 何驰剑;高计皂;万双华;;固体碱催化剂工业研究进展[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
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4 李丹峰;基于多金属氧酸盐(POM)的功能复合膜的制备、表征与特性研究[D];东北师范大学;2003年
5 杨宇;多金属氧酸盐—二氧化钛杂化孔材料的制备、表征与光催化性能研究[D];东北师范大学;2005年
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10 黄小葳;连续晶化法合成水滑石研究[D];北京化工大学;2003年
【同被引文献】
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1 智勇;半导体光催化氧化的机理及实践应用[J];鞍山师范学院学报;2005年02期
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10 李大成,周大利,任成军,刘恒,张萍,张云,龚家竹;纳米TiO_2的修饰改性[J];材料导报;2003年12期
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1 杨晓辉;纳米结构TiO_2的制备、组装机理及光催化性能的研究[D];河北师范大学;2004年
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【二级引证文献】
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1 王春蕾;多金属氧酸盐辅助下水溶液的氧化锌纳米材料的合成、表征及光学性质研究[D];东北师范大学;2008年
【二级参考文献】
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4 黄玲;杨国昱;;单稀土取代的多金属氧酸盐的合成与结构[A];中国化学会第四届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2011年
5 黄玲;杨国昱;;六核铜取代的夹心型多金属氧酸盐的合成与结构[A];中国化学会第四届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2011年
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5 张春华;氨基多羧酸—多金属氧酸盐无机—有机杂化物的研究[D];东北师范大学;2011年
6 谭荣欣;Keggin型多金属氧酸盐包覆的金纳米结构的合成及自然光催化活性研究[D];吉林大学;2014年
7 李丹峰;基于多金属氧酸盐(POM)的功能复合膜的制备、表征与特性研究[D];东北师范大学;2003年
8 庞海军;d-和f-金属修饰多金属氧簇的组装化学[D];东北师范大学;2010年
9 李素芝;稀土金属构筑的有机—无机多金属氧酸盐及过渡金属取代的夹心型锗钼酸盐的合成、结构及性质研究[D];河南大学;2010年
10 姚爽;基于Wells-Dawson型缺位多钨氧酸盐的多金属氧酸盐的合成、晶体结构和性质研究[D];东北师范大学;2011年
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1 冯宇华;多金属氧酸盐无机—有机复合膜的制备与表征[D];东北师范大学;2005年
2 刘晓玲;无机杂多酸类簇合物的合成与结构修饰[D];华南理工大学;2010年
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4 王春梅;含有药物活性物质的多金属氧酸盐Ⅰ金刚烷胺多金属氧酸盐的合成、结构及抗菌和抗病毒活性[D];东北师范大学;2003年
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7 王新龙;多金属氧酸盐双分子复合膜的制备与荧光性质研究[D];东北师范大学;2003年
8 赵卫锋;杂多金属氧酸盐的水热合成与晶体结构[D];武汉理工大学;2005年
9 张宏宇;多金属氧酸盐纳米复合膜的制备、表征与光致发光/变色性质研究[D];东北师范大学;2002年
10 杨勇;多酸化合物复合材料的合成及其在生物活性方面的研究[D];东北师范大学;2004年
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