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《东北师范大学》 2005年
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基于“C-H-O”体系软化学的碳纳米管的合成、剪裁与催化特性

康振辉  
【摘要】:以“碳-水”化学为主线,利用C-H-O体系的化学反应探索碳纳米管的软化学合成,剪裁与修饰,以及在化学、化工方面的新性质与应用。 在碳纳米管的合成中借助C-H-O体系复杂的化学反应,在常压,无催化剂的条件下,通过水辅助的一步“淬火”法实现由石墨到高质量多壁碳纳米管的转变。从碳水化合物出发,用“草”作为碳源,通过氧气辅助的多次热解得到多壁碳纳米管。以常见的聚乙二醇(PEG)作为碳源,在低温下(160°C)的水热体系中,没有催化剂的条件下,用氢氧化钠作为辅助试剂来制备多壁碳纳米管。以活性炭作为起始原料,将杂多酸引入180°C水热体系,通过选择不同种类的杂多酸,可以实现碳纳米管、碳纳米带以及碳纳米粒子的可控合成,这一过程中多酸可以多次重复利用。进一步以多酸作为电解质,在有机相中通过电解还原,在阴极得到单壁碳纳米管、多面体碳纳米晶等多种碳的纳米结构。 由合成中得到启示,即水的参与对于形成和纯化碳纳米结构有重要作用。利用多酸的强酸性与氧化性,将钼系杂多酸引入水热过程,实现碳纳米管的剪裁。剪短后的碳纳米管,长度分布范围较窄,没有在管壁中引入新的缺陷。多酸在反应后变为杂多蓝,可通过过氧化氢的氧化逆变回杂多酸,重新利用。同时由水辅助的表面活性剂体系分别在液相和室温固相反应条件下实现多酸盐纳米晶的可控合成,进一步用所得到的多酸盐纳米粒子对碳纳米管进行了修饰。 在C-H-O体系中探索性地直接用碳纳米管作为芳烃非均相羟基化反应的催化剂,结果发现在不需要任何添加剂和溶剂的情况下,用过氧化氢作为氧化剂,可以实现包括苯,甲苯,氯代苯,溴代苯,硝基苯等一系列芳烃的一步羟基化,并且选择性很高(大于98%)。进一步的实验与电化学研究表明,该羟基化反应可能是通过一个环氧乙烯特征的活性氧物种对芳环的进攻完成的。
【学位授予单位】:

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