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同时具有双酸中心的多金属氧酸盐催化酯交换反应研究

陈阳  
【摘要】: 脂肪酸甲酯,又称生物柴油,是以动植物油脂、废弃的食用油等作原料,与醇类(一般为甲醇)经酯交换反应获得。生物柴油因可生物降解、无毒性、对环境无害、并可以从再生资源中获取,受到了人们的广泛关注。因此,寻找具有高活性、高选择性、反应条件温和、设备腐蚀性小、环境污染小、可重复使用的催化剂成为许多研究者的目标。 本论文制备了十二钨磷酸的铈盐、镧盐杂多酸(盐)催化剂,并对这些催化剂进行了表征和催化性能的研究。 1、制备了十二钨磷酸铈盐Cex/3H3-xPW12O40(x=1.2, 1.8, 2.1, 2.4, 2.7, 3),用红外光谱、X-射线粉末衍射、元素分析、Hammett酸强度(H0)、氨气-程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱法对其进行了表征。并用催化餐饮废油的酯交换反应,探讨了反应条件:醇油摩尔比、反应时间、反应温度、催化剂用量、催化剂中含Ce的量、催化剂重复使用次数等条件对转化率的影响。结果表明,催化餐饮废油酯交换反应的最佳反应条件是:醇油摩尔比21:1、催化剂用量2.2 wt%、反应时间12 h、反应温度65℃,选择Cex/3H3-xPW12O40(x=2.1)为催化剂的条件下,其转化率可达98 %,重复使用五次后,生物柴油的转化率仍能达到90 %以上。 2、制备了十二钨磷酸镧盐Lax/3H3-xPW12O40(x=1.2, 1.8, 2.1, 2.4, 2.7, 3),用红外光谱、X-射线粉末衍射、元素分析、Hammett酸强度(Ho)、氨气-程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱法对其进行了表征,并用催化餐饮废油的酯交换反应,探讨了反应条件:醇油摩尔比、反应时间、反应温度、催化剂用量、催化剂中含La的量、催化剂重复使用次数等条件对转化率的影响。结果表明,酸催化餐饮废油酯交换反应的最佳反应条件是:醇油摩尔比28:1、催化剂用量2.4 wt%、反应时间12 h、反应温度65℃,选择Lax/3H3-xPW12O40(x=2.1)为催化剂的条件下,其转化率可达94 %,重复使用五次后,生物柴油的转化率仍能达到80%。


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