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《黑龙江大学》 2016年
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铜基催化剂催化氢化CO_2合成甲醇反应的性能研究

贲舜格  
【摘要】:大气中CO_2浓度的持续增长所导致的温室效应日益严重,如何改善这一紧迫的环境问题已逐渐成为世界性的课题。以CO_2和氢气为原料,进行甲醇的合成不仅能够减少CO_2的排放,同时甲醇作为用途广泛的化工原料,有较高的市场需求。本文选择以Cu和Zn作为催化剂主要活性组份,添加不同Al和Zr制备Cu Zn Al Zr氧化物催化剂。基于不同合成方法对氧化物催化剂有一定的影响,因而本论文选择反向共沉淀和正向共沉淀法合成催化剂。并通过XRD、SEM、TEM、XRF、TG-DTA、H2-TPR、H2-TPD和CO_2-TPD等手段对所合成催化剂的形貌、表面结构及性能进行表征。考察了掺入Al、Zr对催化剂性能的影响,所得到的催化剂在Al/Zr比例较高的情况下具有更加丰富的表面铜活性物种,在催化氢化CO_2合成甲醇反应中表现出了较好的活性。之后对催化反应的反应条件中反应压力、温度对催化剂性能的影响进行了研究。另一方面,考察了通过沉淀法制备铜基催化剂中合成方法对于催化剂物理化学性质的影响。催化氢化CO_2合成甲醇反应中,采用反向共沉淀法制备的Al/Zr比例为3:1的催化剂在反应条件为压力30 bar、240℃,空速6000 m L/gcat h时表现出了反应物CO_2转化率为16%,产物甲醇的选择性为45%,产率为7.2%。随后进行催化剂催化剂寿命实验,发现催化剂在48小时反应活性测试中没有出现明显失活。
【学位授予单位】:黑龙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36

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