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《黑龙江大学》 2017年
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过渡金属碳化物/B、N掺杂纳米碳的制备及其电催化性能

冯贺  
【摘要】:为了满足人类对可持续能源的高度需求,新型能量存储与转换器件的发展是十分必要的,如燃料电池、金属-空气电池等。然而,这些器件的商业化应用仍然受到阴极氧还原反应(ORR)动力学缓慢的限制。与铂基贵金属催化剂相比,非贵金属ORR催化剂的研究更为重要。研究发现,过渡金属-氮-碳(M-N-C)复合材料以及杂原子掺杂纳米碳材料均具有优异的ORR性能。因此,基于1+12协同效应的发挥,将过渡金属碳化物与B,N掺杂纳米碳复合将具有更优异的ORR催化活性。本论文以含有丰富碳源和氮源的三聚氰胺为原料,合成了系列过渡金属碳化物/B,N共掺杂(或N掺杂)纳米碳复合体,具体研究内容如下:1、制备碳化钒/N掺杂纳米碳复合体。先将偏钒酸铵和硝酸钴反应,再通过浸渍法将其与三聚氰胺形成前驱体,高温碳化后生成碳化钒/N掺杂纳米碳复合体。在碱性电解质中表现了良好的ORR催化活性和稳定性,对氧气分子的还原路径为为四电子过程,同时具有优异的抗甲醇性能。2、合成碳化铁(钴)/N掺杂纳米碳复合体。以普鲁士蓝类似物为前驱体,三聚氰胺为碳源和氮源,制备了碳化铁(钴)/N掺杂纳米碳复合体。复合体在碱性电解质中展具有优异的ORR性能,与商业Pt/C催化剂相比,其具有更大的动力学电流密度、优异的稳定性和抗甲醇性能。3、制备Fe-Fe_3C/B、N共掺杂石墨化纳米碳复合体。将三聚氰胺、硼酸、硝酸铁通过配位作用制备前驱体,再经过高温碳化合成了 Fe-Fe_3C/B、N共掺杂石墨化纳米碳复合体。作为非铂催化剂,在碱性条件下展现了与商业Pt/C催化剂催化活性接近的ORR性能,并且具有更优异的稳定性和抗甲醇中毒能力。
【学位授予单位】:黑龙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36

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