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《黑龙江大学》 2015年
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金属/SAPO-31分子筛的金属性和酸性对正构烷烃异构化反应性能的影响

吴会敏  
【摘要】:本文以二正丁胺为模板剂,通过改变硅源、铝源种类合成了硅铝磷酸盐SAPO-31分子筛,采用等体积浸渍法制备了 Pd/SAPO-31分子筛双功能催化剂,并对其进行了 XRD、SEM、TEM、XRF、N2 物理吸附、NH3-TPD、Py-IR、H2化学吸附和H2-TPR等表征,在固定床微型反应器上进行了正构烷烃加氢异构化反应评价。研究结果表明,硅源、铝源种类对合成的SAPO-31分子筛的形貌、酸性有较大的影响,分别以硅溶胶、以拟薄水铝石为硅源、铝源,初始凝胶中Si02/A1203摩尔比为0.6时合成的SAPO-31分子筛担载0.5 wt.%Pd所制备的0.5Pd/S31催化剂催化性能较好,反应温度为340 ℃时,正癸烷转化率和异癸烷选择性可同时达到 90.2%。分别采用介孔模板法和酸脱铝改性法均能成功制备了系列多级孔SAPO-3]分子筛。考察了四甲基胍、葡萄糖、聚乙二醇和碳纳米管等介孔模板剂种类和介孔模板剂用量,盐酸、柠檬酸等酸的种类和酸脱铝时间对所制备的多级孔SAPO-31分子筛的结构、酸性和催化性能的影响。结果表明,采用介孔模板法和酸脱铝改性法制备具有微孔-介孔的多级孔SAPO-31分子筛。介孔结构的引入提高了Pd/SAPO-31催化剂的金属Pd分散度,促进了支链异构化产物的生成和扩散,提高了异癸烷的选择性,而且双支链异构体选择性的提高幅度更大。0.5Pd/S31-C(2h)催化剂上正癸烷转化率为90.3%时,异癸烷选择性可达到92.5%,异癸烷中二甲基辛烷的选择性由微孔SAPO-31为酸性载体时的25.3%提高至30.1%。考察了钯盐前驱体种类和钯的担载量对Pd/SAPO-31上正癸烷加氢异构化反应性能的影响,结果表明:分别以硝酸钯和氯钯酸为钯盐前驱体制备的0.3Pd/S31和0.3Pd(Cl)/S31催化剂上异癸烷的选择性较高。研究了硝酸钯不同担载量的xPd/S31催化剂的金属位与酸性位比值(CPd/CA)对加氢异构化反应性能的影响,并提出了正癸烷加氢异构化可能的反应机理。当CPd/CA在0.053~0.183范围内时,xPd/S31催化剂上的金属位与酸性位之间表现出良好的协同催化作用,其正癸烷转化率和异癸烷选择性较高。在担载贵金属Pd的同时引入Mg、Cr或Ce等非贵金属氧化物制备了系列双金属双功能催化剂,考察了非贵金属种类和担载方法对所制备的催化剂的加氢异构化反应性能的影响。结果表明,采用分步浸渍法在SAPO-31分子筛上依次担载0.2 wt.%Mg和0.05 wt.%Pd的催化剂0.2Mg-0.05Pd/S31,由于MgO有效地提高了 Pd在SAPO-31分子筛载体上的分散度,使金属位与酸性位的比值适宜,二者的协同催化作用使其在正癸烷加氢异构化反应中异癸烷收率由只担载0.05 wt.%Pd的0.05Pd/S31催化剂上的62.6%提高至77.6%。
【学位授予单位】:黑龙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O643.36

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