二氧化氯对水中微囊藻毒素和隐孢子虫卵囊的去除效能研究及毒副作用探讨
【摘要】：随工农业生产的发展越来越多的水体遭受着更为严重的污染,给饮用水安全带来了威胁,同时随着生活水平的提高,人们对水质也提出了越来越高的要求。微囊藻毒素(MCs)与隐孢子虫卵囊即是近年倍受关注的两种污染物。二氧化氯(ClO_2)因高效、广谱、安全等优点已成为水消毒领域中氯系消毒剂的理想替代产品,但在消毒过程中生成的副产物亚氯酸盐也令人担忧。
本文通过酶联免疫吸附法、液相色谱-质谱、活性染色等检测方法和量子化学手段,对ClO_2去除水中微囊藻毒素及隐孢子虫卵囊的效果、影响因素及机理进行了研究,同时模拟实际水处理工艺研究了ClO_2预氧化及混凝、沉淀、过滤和消毒各单元及整个工艺流程对含藻水的去除效果。此外采用三代大鼠毒理试验方案应用行为学观察及病理解剖手段对ClO_2在消毒过程中最主要的副产物——亚氯酸盐的长期神经发育毒性进行了考察。论文获得了一系列具有创新意义的成果。
研究了饮用水处理工艺中ClO_2对较低浓度微囊藻毒素(MCs)的去除特性,揭示了MCs与ClO_2反应的机理和反应产物。证实了ClO_2对于微囊藻毒素MC-LR、MC-RR和MC-YR具有良好的去除效果,去除规律相似,去除的容易程度为MC-RRMC-YRMC-LR,去除效果受ClO_2浓度、反应时间影响很大,受pH值和反应温度影响不显著。确定了反应过程中,MCs结构中Adda基团两端的碳原子被羟基自由基攻击,最终生成各自的二羟基取代物。
全面考察了常规饮用水处理工艺中对含藻水的去除效果,提出了含藻原水的ClO_2强化预氧化解决方案。证实了在常规工艺中,混凝沉淀工艺单元除藻效果较好,但对含MCs的去除极其有限,处理效果的主要影响因素是混凝剂投量,其次是沉淀时间和慢搅转速。过滤工艺中无烟煤所占比例越高的滤池,出水水质越好。消毒工艺中,滤前投加ClO_2有利于高锰酸盐指数、浊度等指标的去除,且出水中亚氯酸盐的含量更低,但滤后投加ClO_2对MCs的去除率较高。模拟工艺证明:对于典型含藻原水,采用2.5 mg/L ClO_2预氧化40 min,然后投加聚合氯化铝铁20 mg/L混凝,60 r/min慢搅20 min后,沉淀30 min,再投加0.8 mg/L ClO_2,最后经无烟煤:石英砂为2:1的滤池以10 m/h的滤速过滤,处理效果优异。
研究了ClO_2对隐孢子虫卵囊的杀灭特性,证实了ClO_2可以有效地杀灭隐孢子虫卵囊,主要的影响因素是反应时间,ClO_2投量和反应温度,如果水中存在较高的浊度和高锰酸盐指数,则隐孢子虫卵囊的杀灭效果会有所下降。同时发现ClO_2在灭活隐孢子卵囊的过程中表现出很强穿透力和渗透性,可在不破坏卵囊外部整体性的情况下将其灭活,
研究并提出了亚氯酸盐的长期神经毒理学效应,发现连续三代摄入高浓度的亚氯酸盐可引起第二代、第三代个别仔鼠小脑产生病变,影响运动能力,还可能会对学习、记忆能力造成影响。确定了对于Wistar大鼠运动神经发育的无明显副作用剂量为30 mg/L。
本文所得出的研究结果不仅为ClO_2控制水中的MCs和隐孢子虫卵囊提供了理论依据,也为含藻水的处理提出了可行的ClO_2预处理方案,具有重要的理论意义与应用价值。此外推进了亚氯酸盐的毒理学研究,可为扩大ClO_2的应用及标准的制定提供参考。
【关键词】：饮用水处理 二氧化氯 微囊藻毒素 隐孢子虫卵囊 亚氯酸盐 毒理 【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：TU991.25
【目录】：
- 摘要4-6
- Abstract6-16
- 第1章 绪论16-32
- 1.1 课题背景16-17
- 1.1.1 课题来源16
- 1.1.2 目的和意义16-17
- 1.2 微囊藻毒素污染现状与危害17-19
- 1.3 隐孢子虫与隐孢子虫病19-21
- 1.4 藻毒素和隐孢子虫卵囊的控制技术21-26
- 1.4.1 物理方法对微囊藻毒素和隐孢子虫卵囊的去除效果21-23
- 1.4.2 消毒工艺对微囊藻毒素的去除效果23-25
- 1.4.3 消毒工艺对隐孢子虫卵囊的去除效果25-26
- 1.5 优良的水消毒剂与水处理剂——二氧化氯26-28
- 1.6 二氧化氯与亚氯酸盐的毒理学研究现状28-30
- 1.7 研究内容与技术路线30-32
- 第2章 材料与方法32-43
- 2.1 实验材料与仪器32-34
- 2.1.1 实验材料32-34
- 2.1.2 实验仪器34
- 2.2 分析方法34-37
- 2.2.1 微囊藻毒素的测定方法34-35
- 2.2.2 微囊藻含量的测定35-36
- 2.2.3 隐孢子虫活性检测方法36
- 2.2.4 色谱-质联系对微囊藻毒素氧化产物的分析方法36-37
- 2.2.5 其他分析方法37
- 2.3 实验方法37-43
- 2.3.1 二氧化氯去除微囊藻毒素的试验方法37
- 2.3.2 二氧化氯与微囊藻毒素反应动力学的确定方法37-38
- 2.3.3 MC-LR 反应性质的量子化学计算方法38
- 2.3.4 二氧化氯处理含藻水的试验方法及模拟工艺38-39
- 2.3.5 二氧化氯杀灭隐孢子虫卵囊的试验方法39-40
- 2.3.6 神经毒理学效应的试验方法40-43
- 第3章 二氧化氯对微囊藻毒素的去除效能43-58
- 3.1 引言43
- 3.2 不同条件下二氧化氯对微囊藻毒素的去除效果43-47
- 3.2.1 不同二氧化氯投量下MCs 的去除效果43-44
- 3.2.2 不同接触时间时MCs 的去除效果44
- 3.2.3 MCs 去除率随pH 的变化44-45
- 3.2.4 水温不同时MCs 的去除效果45-46
- 3.2.5 不同MCs 初始浓度下微囊藻毒素的去除效果46-47
- 3.3 二氧化氯去除混合微囊藻毒素的动力学特征47-49
- 3.4 二氧化氯去除微囊藻毒素的机理分析49-57
- 3.4.1 二氧化氯去除微囊藻毒素产物的质谱解析49-51
- 3.4.2 量子化学手段对二氧化氯与MC-LR 反应产物的确定51-57
- 3.5 本章小结57-58
- 第4章 二氧化氯强化常规工艺对含藻水的处理效能58-87
- 4.1 引言58
- 4.2 二氧化氯预氧化单元对含藻水的处理效果58-65
- 4.2.1 不同氧化剂投量下含藻水的处理效果59-60
- 4.2.2 二氧化氯的消减规律60-61
- 4.2.3 亚氯酸盐及氯离子的生成情况61-62
- 4.2.4 预氧化单元对不同藻浓度含藻水的处理效果62-63
- 4.2.5 预氧化单元对不同高锰酸盐指数含藻水的去除效果63-65
- 4.2.6 含藻水处理效果与温度的关系65
- 4.3 混凝沉淀单元对含藻水的处理效果65-78
- 4.3.1 不同混凝沉淀因素下含藻水的去除效果66-69
- 4.3.2 不同混凝剂投量下含藻水的处理效果69-71
- 4.3.3 改变搅拌速率时含藻水处理效果的变化71-74
- 4.3.4 不同沉淀时间下含藻水处理效果74-76
- 4.3.5 二氧化氯预氧化对混凝单元处理效果的影响76-78
- 4.4 过滤与消毒单元对含藻水的处理效果78-83
- 4.4.1 不同滤速下含藻水的处理效果78-81
- 4.4.2 不同滤层结构下含藻水处理效果81-83
- 4.5 二氧化氯净水工艺的动态模拟研究83-85
- 4.6 本章小结85-87
- 第5章 二氧化氯对隐孢子虫卵囊的杀灭效能87-98
- 5.1 引言87
- 5.2 二氧化氯对隐孢子虫卵囊的杀灭效果87-93
- 5.2.1 不同二氧化氯投量下隐孢子虫卵囊的杀灭效果87-88
- 5.2.2 不同pH 水体中隐孢子虫卵囊的杀灭效果88-89
- 5.2.3 不同温度下隐孢子虫卵囊的杀灭效果89-90
- 5.2.4 不同反应时间时隐孢子虫卵囊的杀灭效果90-91
- 5.2.5 浊度与高锰酸盐指数对隐孢子虫卵囊杀灭效果的影响91-93
- 5.3 二氧化氯对低浓度隐孢子虫卵囊的杀灭效能93-95
- 5.3.1 不同二氧化氯投量下低浓度隐孢子虫卵囊的杀灭效果93-94
- 5.3.2 不同温度与pH 值下低浓度隐孢子虫卵囊的杀灭效果94-95
- 5.4 隐孢子虫卵囊杀灭后形态变化95-97
- 5.5 本章小结97-98
- 第6章 亚氯酸盐对大鼠三代的神经毒理学特性98-108
- 6.1 引言98
- 6.2 一般性发育指标98
- 6.3 亚氯酸盐对大鼠运动活力的影响98-101
- 6.3.1 功能观察组合实验结果98-99
- 6.3.2 仔鼠四肢力量99-100
- 6.3.3 旷场试验100-101
- 6.4 亚氯酸盐对大鼠学习能力的影响101-104
- 6.5 组织病理学检查结果104-105
- 6.5.1 脑脏器系数104
- 6.5.2 脑病切片检查104-105
- 6.6 亚氯酸盐的神经毒理学效应105-107
- 6.7 本章小结107-108
- 结论108-109
- 参考文献109-123
- 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果123-126
- 致谢126-127
- 个人简历127
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