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常用预氧化剂降解两种典型PPCPs的效能和机理研究

林巍  
【摘要】:由于药品和个人护理品(PPCPs)的大量生产和使用,以及相关仪器分析技术的提高,此类微量污染物质在水环境中被频繁检出。这类物质由于其低浓度的累积效应、较强的生物活性和难降解等特征,对生态系统、生物和人类健康造成急性或慢性危害。 本论文选取在水环境中广泛存在的非甾体抗炎药布洛芬(IBP)和磺胺类抗生素磺胺甲噁唑(SMX)两种PPCPs,采用水处理常用的高锰酸钾、次氯酸钠、臭氧三种预氧化剂,考察了接触时间、目标物初始浓度、pH值、本底有机物腐殖酸等因素对预氧化剂去除目标物的影响以及常用氧化剂氧化SMX的降解途径,为理论分析和实际工程应用提供依据。 高锰酸钾、次氯酸钠、臭氧与布洛芬接触30min后,去除率基本趋于稳定,分别达到59.07%、11.72%、88.42%;臭氧的去除效果优于另外两种。虽然当布洛芬初始浓度增加时,三种预氧化剂的去除率降低,但是单位预氧化剂投加量的去除量增大。由于不同pH条件下,IBP分子的存在形式和不同类型氧化剂的氧化性能不同,高锰酸钾和次氯酸钠在pH=5.14的条件下对IBP的去除率高于pH=8.30时的去除率,相反臭氧在pH=8.30下对IBP的去除率较高。腐殖酸对三种氧化剂去除布洛芬大体上存在抑制作用,且浓度越高抑制作用越明显,低浓度略有促进作用。通过测定不同氧化剂下布洛芬TOC的去除率和降解液红外图谱分析可知常用预氧化剂只是表观上高效地去除了布洛芬,降解过程中生成了大量的中间产物,TOC去除率较低,仅为5.58%~18.11%。 三种预氧化剂与磺胺甲噁唑接触30min后,去除率基本趋于稳定,臭氧和次氯酸钠的去除率为98.49%和96.93%,优于高锰酸钾(40.76%)。随着SMX初始浓度的增加,单位预氧化剂投加量的去除量均增大,其中单位臭氧和次氯酸钠降解SMX的去除量远高于高锰酸钾,臭氧略高于次氯酸钠。由于不同pH条件下,SMX分子的存在形式和不同类型的氧化剂的氧化性能不同,高锰酸钾和臭氧在pH=8.22条件下对SMX的去除率高于pH=4.60时的去除率。相反,次氯酸钠在pH=4.60条件下对SMX的去除率较高。腐殖酸对三种预氧化剂降解去除SMX的影响大小不同。对于预氧化体系而言,虽然高锰酸钾、次氯酸钠、臭氧对SMX去除率很高,但是,TOC去除率仅为5.12%、4.77%和16.71%。 采用LC-MS分析SMX在氧化过程中的的降解产物,并建立SMX氧化降解的途径,研究结果表明反应部位主要是苯环酰胺上S-N、芳伯氨基、异恶唑上的碳碳双键及相连的甲基;三种氧化剂根据自身的氧化特性进行反应,臭氧和高锰酸钾的反应主要途径有S-N键的断裂、芳伯氨基上氧化反应、苯环的羟基化反应、异恶唑环上碳碳双键的氧化加成反应和异恶唑环上甲基的氧化成羧反应,次氯酸钠除了能与SMX发生氧化反应外,还易与芳伯氨基苯胺位点进行氯取代反应,生成有毒物质。从安全性、高效性上进行综合分析比较,表明臭氧是去除SMX等磺胺类PPCPs的最优预氧化剂。


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