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《哈尔滨工业大学》 2015年
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生物阴极微生物燃料电池特性及其与光催化耦合模式的研究

杜月  
【摘要】:随着环境与能源问题日益严重,对清洁、可再生能源的开发和利用逐渐成为研究热点。光催化与微生物燃料电池同属于新兴的能源与环保技术,二者功能相似,同时具有各自的优点与弊端。光催化可以无选择的降解污染物质,但受限于高的空穴/电子复合几率,微生物燃料电池的污染物局限于生物相容性物质,功率输出低,生物阴极的电子传递机制尚不明确。本文围绕生物阴极微生物燃料电池的产电机制与污染物去除效能展开研究,并寻求有效地方式与光催化技术相耦合,使二者扬长避短,提高污染物降解性能,强化系统的产电性能。间歇流运行的生物阴极微生物燃料电池获得的最大功率密度为15.37 W/m3,氨氮硝化率接近100%。电化学性能分析表明生物阴极具有良好的氧气还原催化活性和双电层电容特性。生物阴极的催化反应与微生物的代谢活性之间存在着密切的相互作用,阴极反应依赖于微生物的代谢活性,同时外电路电子可以作为微生物生长代谢的能源,在一定程度上促进阴极硝化反应。生物相分析结果表明,氨氧化菌(Nitrosomonas sp.)和亚硝酸亚氧化菌(Nitrospira sp和Nitrobacter sp.)在硝化型生物阴极中起到重要作用。由于向阴极提供了大量的有机物质,连续流的运行方式提高了生物阴极微生物燃料电池的反硝化效果,从而实现了同步碳氮去除。阴离子交换膜的使用有利于硝酸根向阳极的迁移,TN去除率由49%提高到80%,然而阴离子交换膜容易受到微生物的污染,阴离子的结构复杂,迁移阻力大,造成功率密度降低,不宜作为分隔材料。曝气速率对系统的产能和COD的去除影响不大,但严重制约着硝化效率,曝气速率0.6 L/min是保证氨氮的高硝化率的必要条件。COD/TN同时影响着系统的TN去除和功率输出。COD/TN为26.5时,TN去除率获得最大值(87.2±1.9%),当COD/TN为33.1时,阴极的氧气还原催化活性出现明显下降。本文将生物阴极与光催化阳极耦合构建了生物阴极–光催化燃料电池(BioPEC),同时利用光催化对难降解污染物的快速氧化和生物阴极的廉价、高效与可再生性,Bio-PEC获得的最大功率密度为211.32±3.54 mW/m2,甲基橙降解速率为0.0120 mg/(L·min)。Bio-PEC可以利用各种有机废水进行产电,光催化阳极室废水较高的pH值和厌氧条件有利于提高功率输出,为了保证溶液离子迁移速率,废水的电导率不应低于10~15 mS/cm。为了同时回收光催化产生的电子与微生物氧化产生的电子,本文提出了光催化电池(PEC)与微生物燃料电池的两种耦合方式。在复合阴极耦合模式中,铂碳阴极PEC(Pt/C-PEC)的连接大大降低了铂碳阴极MFC(Pt/C-MFC)的阳极电位,功率密度由780 mW/m2提高到1098 mW/m2。而在复合系统中,Pt/C-PEC回路产生的电流由150μA下降到20μA,甲基橙降解速率由0.0082 min-1下降到0.0007min-1,说明系统通过牺牲Pt/C-PEC的性能提升了Pt/C-MFC的性能。通过将TiO2光催化阳极与微生物阳极共用同一个阴极的连接方式,构建了复合阳极光催化–微生物燃料电池,实现了光能与生物能的同时利用。基于Pt/CPEC与Pt/C-MFC功率输出特性的不同,Pt/C-PEC的连接有效地提高了Pt/CMFC的阴极电位与功率输出。Pt/C-MFC性能的提高以Pt/C-PEC性能的小幅度下降为代价,系统整体性能较单独Pt/C-MFC有明显提高。该种耦合模式还在生物阴极微生物燃料电池中得到验证,可以缓解生物阴极在运行不良情况下产生的电位波动,提高生物阴极的性能。
【关键词】:微生物燃料电池 生物阴极 光催化 复合阳极 复合阴极 同步碳氮去除
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TM911.45
【目录】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-16
  • 第1章 绪论16-40
  • 1.1 课题背景16-17
  • 1.1.1 课题来源16
  • 1.1.2 研究背景16-17
  • 1.2 微生物燃料电池17-30
  • 1.2.1 微生物燃料电池的发展历程17-18
  • 1.2.2 微生物燃料电池的原理18-19
  • 1.2.3 阳极电化学活性微生物19-21
  • 1.2.4 阴极电化学活性微生物21-27
  • 1.2.5 电子传递机制27-30
  • 1.3 微生物燃料电池与其他技术的耦合30-33
  • 1.3.1 微生物电解池30-31
  • 1.3.2 微生物反向电渗析电池31-32
  • 1.3.3 微生物脱盐电池32-33
  • 1.4 太阳能在微生物燃料电池中的利用33-38
  • 1.4.1 光合作用在微生物燃料电池中的应用33-35
  • 1.4.2 光催化半导体材料在微生物燃料电池中的应用35-38
  • 1.5 主要研究内容与技术路线38-40
  • 1.5.1 主要研究内容38
  • 1.5.2 技术路线38-40
  • 第2章 实验材料与方法40-56
  • 2.1 实验试剂与仪器40-42
  • 2.2 电极的制备方法42-43
  • 2.2.1 铂碳阴极42-43
  • 2.2.2 TiO_2电极43
  • 2.3 实验装置的构建与运行条件43-47
  • 2.3.1 双室硝化型生物阴极微生物燃料电池43-44
  • 2.3.2 双室同步碳氮去除生物阴极微生物燃料电池44-45
  • 2.3.3 双室生物阴极–光催化燃料电池45-46
  • 2.3.4 三室光催化电池–微生物燃料电池复合系统46-47
  • 2.4 电池性能评价及计算47-50
  • 2.4.1 电压与电位采集47-48
  • 2.4.2 极化曲线与功率密度48-49
  • 2.4.3 库伦效率49-50
  • 2.5 水质分析方法50-51
  • 2.5.1 常规水质分析方法50
  • 2.5.2 甲基橙浓度测定50-51
  • 2.5.3 溶解氧的测定51
  • 2.6 电化学测试方法51-53
  • 2.6.1 电化学测试体系51-52
  • 2.6.2 循环伏安法(CV)52
  • 2.6.3 线性扫描伏安法(LSV)52-53
  • 2.6.4 交流阻抗(EIS)53
  • 2.6.5 塔菲尔(Tafel)曲线分析53
  • 2.6.6 扫描电子显微镜(SEM)53
  • 2.7 微生物学方法53-56
  • 2.7.1 磷酸盐缓冲溶液及微量元素的添加53-54
  • 2.7.2 细菌DNA的提取54-55
  • 2.7.3 16S rDNA基因文库构建方法55-56
  • 第3章 硝化型生物阴极的性能与催化机理56-75
  • 3.1 引言56
  • 3.2 硝化型生物阴极微生物燃料电池的启动与运行56-57
  • 3.3 硝化型生物阴极微生物燃料电池的产能57-59
  • 3.3.1 硝化型生物阴极微生物燃料电池的电压57-58
  • 3.3.2 硝化型生物阴极微生物燃料电池的功率输出58-59
  • 3.4 硝化型生物阴极MFC对污染物的去除59-61
  • 3.5 硝化型生物阴极的电化学特性61-66
  • 3.5.1 生物阴极的Tafel曲线分析61-62
  • 3.5.2 生物阴极的CV分析62-63
  • 3.5.3 生物阴极的EIS分析63-65
  • 3.5.4 生物阴极的生物相观察65-66
  • 3.6 硝化型生物阴极氧气还原反应与代谢活性的作用关系66-73
  • 3.6.1 NaHCO_3初始浓度对阴极氧气还原反应与硝化速率的影响67-69
  • 3.6.2 NH_4Cl初始浓度对阴极氧气还原反应与硝化速率的影响69-70
  • 3.6.3 外电路对阴极氧气还原反应与硝化速率的影响70-71
  • 3.6.4 不同培养条件下的微生物群落71-73
  • 3.7 本章小结73-75
  • 第4章 生物阴极微生物燃料电池同步碳氮去除的研究75-91
  • 4.1 引言75
  • 4.2 同步碳氮去除微生物燃料电池的启动过程75-76
  • 4.3 离子交换膜对同步碳氮去除微生物燃料电池性能的影响76-82
  • 4.3.1 离子交换膜对碳氮去除效率的影响76-79
  • 4.3.2 离子交换膜对功率密度的影响79-82
  • 4.4 曝气量对同步碳氮去除微生物燃料电池性能的影响82-86
  • 4.4.1 曝气速率对碳氮去除效果的影响82-85
  • 4.4.2 曝气速率对功率密度的影响85-86
  • 4.5 COD/TN对同步碳氮去除微生物燃料电池性能的影响86-89
  • 4.5.1 COD/TN对碳氮去除效果的影响86-88
  • 4.5.2 COD/TN对功率密度的影响88-89
  • 4.6 本章小结89-91
  • 第5章 生物阴极–光催化燃料电池的构建与性能评价91-106
  • 5.1 引言91
  • 5.2 电极的制备与表征91-92
  • 5.2.1 TiO_2电极91-92
  • 5.2.2 生物阴极的启动与铂碳阴极的制备92
  • 5.3 生物阴极–光催化燃料电池的性能评价92-102
  • 5.3.1 污染物降解92-94
  • 5.3.2 电压和极化曲线94-97
  • 5.3.3 EIS分析97-99
  • 5.3.4 稳定性分析99-101
  • 5.3.5 工作原理101-102
  • 5.4 光催化阳极运行参数对Bio-PEC产电性能的影响102-105
  • 5.4.1 污染物种类的影响102-103
  • 5.4.2 pH值的影响103
  • 5.4.3 电导率的影响103-104
  • 5.4.4 气体氛围的影响104-105
  • 5.5 本章小结105-106
  • 第6章 光催化电池与微生物燃料电池的耦合模式与作用机制106-121
  • 6.1 复合阴极光催化–微生物燃料电池106-111
  • 6.1.1 复合阴极光催化–微生物燃料电池的构建106-107
  • 6.1.2 电子流向107-108
  • 6.1.3 Pt/C-PEC的污染物降解108-109
  • 6.1.4 Pt/C-MFC的功率密度109-111
  • 6.2 复合阳极光催化–微生物燃料电池111-120
  • 6.2.1 复合阳极光催化–微生物燃料电池的构建111-112
  • 6.2.2 Pt/C-MFC功率密度的变化112-114
  • 6.2.3 Pt/C-PEC性能的变化114-115
  • 6.2.4 Pt/C-MFC与Pt/C-PEC的产能差异115-117
  • 6.2.5 复合阳极的耦合模式对生物阴极性能的提高117-120
  • 6.3 本章小结120-121
  • 结论121-124
  • 结论121-122
  • 创新点122
  • 展望122-124
  • 参考文献124-138
  • 攻读学位期间发表的学术论文138-141
  • 致谢141-142
  • 个人简历142

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