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三氧化钨基光催化材料的制备及降解染料性能研究

郑毅  
【摘要】:光催化技术是一项仅利用太阳能而不引起其它额外影响,能有效去除高毒性、低浓度、难处理污染物质的方法,被认为是治理环境污染的最有效方法。作为最早被研究的光催化剂之一,三氧化钨由于具有环境友好及优异的光稳定性等特点在光解水制氧、光电化学电池及污染物去除等领域有着广阔的应用前景。本论文利用液相法合成了一系列不同晶体结构和微观形貌的三氧化钨,并对其进行了改性研究,系统研究了晶体结构、微观形貌及光生载流子分离与所合成样品光催化性能之间的关系。基于上述内容,本论文开展了以下研究工作:采用水热法制备了六方相三氧化钨(h-WO_3)超薄纳米片光催化剂,并研究了尿素在其生长过程中所起的作用。所合成超薄纳米片的厚度约为5 nm。在反应过程中尿素的水解起到了不可代替的作用,一方面减缓三氧化钨的生长速率,另一方面在三氧化钨缓慢生长过程中尿素分解提供NH4+及CO32-等离子,可使六方结构及超薄纳米片得以生成。与相同晶相的纳米线及纳米棒光催化剂相比,所合成的超薄纳米片具有更优异的光催化活性,所合成六方相三氧化钨超薄纳米片经过240 min的光照,可降解86.6%的罗丹明B。通过溶剂热法并调控丙酮与尿素的量制备了立方相水合三氧化钨(cWO_3·0.5H_2O)光催化剂。所合成样品的尺寸在120 nm-180 nm之间。研究发现丙酮及尿素在制备过程中起到了调节反应体系p H值的作用,并同中间产物共同对样品的晶体结构及微观形貌产生影响。研究发现水合三氧化钨中结构水对其光催化性能有重要影响。当失去结晶水时,样品的光催化性能明显降低。而重新获得结晶水后,样品的光催化活性得以恢复。所合成立方相WO_3·0.5H_2O经过220 min的光照,可将99%以上的罗丹明B降解。利用溶剂热法,通过调控丙酮量制备了正交相水合三氧化钨(oWO_3·0.33H_2O)花状分级结构光催化剂。研究表明丙酮使正交相水合三氧化钨(020)晶面得以保留,从而形成了与水体系下合成样品不同的微观形貌。不同丙酮添加量对样品的微观结构有较大影响,主要是由于反应体系饱和蒸汽压的变化而引起的。此外,随着丙酮添加量的增加,样品对可见光吸收逐渐增强。样品的光催化测试结果表明所合成的正交相水合三氧化钨花状分级结构的光催化性能高于水体系合成的正交相水合三氧化钨刺球状分级结构的光催化性能。所合成正交相水合三氧化钨花状分级结构经过240 min光照,可降解掉88.5%的罗丹明B。采用室温液相法制备了间隙碳掺杂正交相水合三氧化钨(C-doped WO_3·0.33H_2O)光催化剂。研究表明碳的掺杂位置为水合三氧化钨的间隙位置。SAED及HRTEM测试表明碳掺杂剂的引入使所合成三氧化钨晶格产生缺陷和畸变,从而增大样品局部偶极矩。此外,样品的光学性质测试及理论计算结果表明碳掺杂剂的引入使样品的禁带宽度变窄,对可见光吸收增加及在价带顶产生新的能级。PL光谱测试结果表明碳掺杂后样品的光生载流子复合几率有所下降。虽然随着碳掺杂剂添加量的增加所合成样品的光催化性能有所下降,但均高于未掺杂样品。利用液相离子交换法制备了全钨基Z-型正交相水合三氧化钨/四方相钨酸铅(WO_3·0.33H_2O/Pb WO_4)复合光催化剂。通过XRD和Raman测试确定了复合光催化剂的晶相及组成。通过离子交换及结构重排过程,正交相水合三氧化钨在钨酸铅表面生成。HRTEM测试结果表明离子交换发生的位置为钨酸铅(110)晶面的端部。样品的光催化性能测试结果表明复合光催化剂的光催化活性为两个单相光催化剂的6-8倍。PL光谱测试结果表明复合光催化剂性能大幅度提高是由于光生载流子分离效率的有效提高而引起的。光催化机理测试及光沉积铂实验分析结果表明光生载流子的分离过程为Z-型体系。复合光催化剂在光照40min后可以将罗丹明B彻底降解。此外,该样品在光照60 min后可降解掉82%的甲基橙,表现出优异的光催化降解性能。


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