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《哈尔滨工业大学》 2016年
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氮化碳基光催化材料的制备及性能

石磊  
【摘要】:半导体光催化技术可以通过光催化剂将太阳能用于降解水和空气中污染物、裂解水制氢、二氧化碳还原以及有机合成等反应中,在治理环境污染和能源危机方面展现出潜在的应用。但是,目前传统半导体光催化剂(如TiO2、ZnO等)存在光量子效率低、易失活和太阳能利用率不足等缺点,这使得半导体光催化技术很难实际应用。因此,新型高效半导体光催化剂的开发就成为当今光催化领域的研究热点。类石墨型氮化碳(g-C_3N_4)凭借其较低的禁带宽度(约为2.7 eV)以及特殊的电子结构,在可见光光解水产氢和光催化降解有机污染物等方面展现出极好的活性,是一种理化性能优良的光催化剂。然而,比表面积低、光生电子与空穴容易复合等缺点严重影响其光催化的性能。因此,在本文中利用半导体、介孔碳复合的方法来提高g-C_3N_4光生电子与空穴的分离效率,利用原位模板法(硬模板法和气泡模板法)来制备具有多孔结构的g-C_3N_4,增加其表面积,最后,又通过半导体复合改性多孔结构g-C_3N_4的方式制备出具有较高比表面积和较低光生电子与空穴的复合效率的光催化剂,具体的研究结果包括以下几方面:(1)制备出新型的Ag2O/g-C_3N_4复合光催化剂,粒径为5~10 nm的Ag2O纳米颗粒均一地分布在氮化碳的表面,有助于提高其可见光的响应以及光生载流子的分离效率,当Ag2O与g-C_3N_4的质量比为1:4时,所制备的样品展现出最佳的光催化能力,其降解罗丹明B(RhB)的反应速率常数达到了单一相g-C_3N_4的4.5倍以及Ag2O的2.7倍。此外,制备出有序介孔碳改性的氮化碳(OMC/g-C_3N_4)复合材料,有序介孔碳的负载使复合材料比表面积增大、可见光吸收增强,并且光生电子与空穴的分离效率提高,这些因素有助于所制备OMC/g-C_3N_4复合材料展现更好的光催化降解污染物的能力,并根据实验结果提出了可能的光催化反应机理。(2)分别以单氨腈及尿素为前驱体,利用硅酸乙酯(TEOS)酸性原位水解成SiO2作为模板,制备出介孔氮化碳。所制备的介孔氮化碳具有较大的比表面积、较高的光生电子与空穴的分离效果,致使其具有较好的光催化降解污染物及裂解水制氢的能力。同时,还考察了TEOS的加入量对介孔氮化碳比表面积及催化活性的影响。(3)利用简单有效的气泡模板法制备较大比表面积的多孔g-C_3N_4。首先,以盐酸胍作前驱体,通过调节热聚合的温度,利用其热分解过程中产生的HCl和NH3气体做模板制备不同比表面积的多孔g-C_3N_4。以罗丹明B为模型污染物考察其可见光光催化活性,实验结果表明所制备多孔g-C_3N_4的比表面积随着煅烧温度的升高而增大,光催化活性也随着增强。另外,以几种铵盐作为气泡模板剂,三聚氰胺作为前驱体,通过高温热聚合制备多孔g-C_3N_4,在热聚合的过程中铵盐会直接分解为气体作模板。同时,考察了该方法的普适性,并对多孔g-C_3N_4的形貌和结构进行系统地表征,进一步研究其光催化降解污染物和光解水制氢方面的性能及光催化作用机理,揭示了材料的结构和催化活性之间的构效关系。(4)新型的Ag2CrO4/pg-C_3N_4复合光催化剂的合成采用共沉淀法将粒径为2~5 nm的Ag2CrO4纳米颗粒均一地沉积到以盐酸胍为前驱体制备的具有大比表面积介孔氮化碳(pg-C_3N_4)表面。该复合光催化剂有较强的可见光的响应以及较好的光生载流子的分离效率,在可见光下降解罗丹明B以及苯酚的反应中,表现出优异的催化活性和稳定性。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 Fan Dong;Yuhan Li;Wingkei Ho;Haidong Zhang;Min Fu;Zhongbiao Wu;;Synthesis of mesoporous polymeric carbon nitride exhibiting enhanced and durable visible light photocatalytic performance[J];Chinese Science Bulletin;2014年07期
【共引文献】
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1 陈齐;史振涛;许士洪;;溶剂热法合成石墨相氮化碳纳米球[J];东华大学学报(自然科学版);2016年03期
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1 ;光催化剂及其应用[J];大众标准化;2002年10期
2 ;纳米固体光催化剂[J];机电设备;2003年05期
3 ;炭与TiO_2光催化剂的复合及协同作用研究进展[J];中国光学与应用光学文摘;2004年06期
4 唐剑文;吴平霄;叶代启;党志;曾少雁;刘云;王菲菲;谢先法;;钛柱撑膨润土光催化剂的制备及其催化性能的研究[J];地质学报;2006年04期
5 王勇;张军;杨青林;郭林;嵇天浩;邓元;江雷;;炭与TiO_2光催化剂复合研究进展[J];材料导报;2006年S2期
6 刘子全;;磁载TiO_2光催化剂的进展[J];长春理工大学学报(高教版);2007年01期
7 李景印;韩忠宵;李朝阳;王辉;李子成;;碳纳米管改性TiO_2光催化剂的制备及性能[J];化学研究;2008年01期
8 孙杨;李晓丹;杨梅;邵忠财;苏会东;洪营;;TiO_2光催化剂的研究进展[J];渤海大学学报(自然科学版);2008年02期
9 罗磊;李志光;涂飞跃;李琼;;TiO_2光催化剂的负载技术研究进展[J];化工科技;2008年04期
10 臧丹炜;杨亚君;;纳米TiO_2光催化剂的制备及应用[J];天津化工;2009年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 朱永法;;高能效高活性光催化剂的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
2 陈红霞;;光催化剂的制备及其应用[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
3 周秀文;;纳米级TiO_2光催化剂的性能及应用前景[A];四川省环境科学学会2003年学术年会论文集[C];2003年
4 传秀云;;纳米组装天然多孔矿物作为TiO_2光催化剂载体应用研究[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
5 传秀云;;天然多孔矿物作为TiO_2光催化剂载体应用研究[A];中国矿物岩石地球化学学会第十届学术年会论文集[C];2005年
6 杨海峰;张苹;曹阳;;TiO_2光催化剂改性的研究进展[A];2009中国功能材料科技与产业高层论坛论文集[C];2009年
7 何雨洋;王家强;;以生物粉末为模板制备高效TiO_2光催化剂[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
8 吴保朝;丁正新;付贤智;员汝胜;;TiO_2/M_xO_y/SiO_2纤维态光催化剂的制备及催化性能研究[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年
9 刘秀华;;贵金属元素掺杂TiO_2光催化剂[A];中国工程物理研究院科技年报(2009年版)[C];2010年
10 秦祖赠;刘自力;杨克迪;文衍宣;;含铟、铋可见光催化剂的研究进展[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
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1 本报记者 董小雷;环保技术新宠——光催化剂[N];中国化工报;2002年
2 蔡忠仁;高效光催化剂抑菌防霉[N];中国化工报;2011年
3 ;纳米固体光催化剂获发明专利[N];今日信息报;2003年
4 蔡忠仁;纳米固体光催化剂获发明专利[N];中国化工报;2003年
5 罗海基;住友化工开发出可见光型氧化钛光催化剂[N];中国有色金属报;2003年
6 记者 吴苡婷;书写“水变氢”的传奇[N];上海科技报;2011年
7 武文;二氧化钛自洁玻璃大市场正在形成[N];中华建筑报;2002年
8 ;日本开发出一种高效分解水的新型催化剂[N];中国高新技术产业导报;2002年
9 胡连荣;日本高速路的立体环保举措[N];中国环境报;2003年
10 虹影;日本开发降温新建材[N];中国房地产报;2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 滕凤;TiO_2光催化剂的改性研究及其器件化应用[D];兰州大学;2015年
2 董淑英;锌、铋系/石墨烯可见光催化剂的制备及其性能研究[D];河南师范大学;2014年
3 董红军;IVA和VB族银基复合氧化物的光催化活性及稳定性研究[D];哈尔滨工业大学;2014年
4 刘洪燕;金属纳米粒子表面等离子体光催化剂的制备、表征和光催化产氢性能研究[D];华南理工大学;2015年
5 曾磊;强降解VOC纳米TiO_2光催化剂的制备及机理研究[D];华中科技大学;2015年
6 朱艳艳;结构调控对半导体光催化活性的影响研究[D];清华大学;2015年
7 朱英明;纳米二氧化钛基光催化剂的改性和光催化性能研究[D];天津大学;2015年
8 孙圣楠;金属与非金属改性TiO_2/ASC光催化剂的制备与NO氧化表面光电子行为研究[D];中国海洋大学;2015年
9 吴伟明;硝基苯类有机物的光催化加氢及其机理研究[D];福州大学;2014年
10 张燕辉;石墨烯基复合光催化剂的制备及其催化性能的探索研究[D];福州大学;2014年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 黄艳;硫化物掺杂TiO_2光催化剂的合成及性质研究[D];西北大学;2011年
2 李亚男;几种水生植物叶和几种植物粉模板TiO_2光催化剂的合成及其性能研究[D];云南大学;2012年
3 王欢;Ag@AgX插层复合物光催化剂的制备及活性研究[D];河北联合大学;2014年
4 马春红;上转换发光剂/TiO_2复合膜的制备及其光催化降解污染物同时制氢的研究[D];辽宁大学;2015年
5 王平;新型光催化剂及光降解塑料薄膜的制备[D];郑州大学;2015年
6 黄民忠;可面对船舶污水的稀土上转换纳米复合材料的研究[D];集美大学;2015年
7 董昭;贵金属改性TiO_2纳米复合材料的制备及其在染料降解中的应用[D];浙江理工大学;2016年
8 孙冠华;中空CdS@TiO_2复合双壳层光催化剂的制备及其水处理的应用[D];中国石油大学(华东);2014年
9 杨微微;TiO_2-rGO/ASC光催化剂用于烟气脱硝性能研究[D];中国海洋大学;2015年
10 闫欣;BiVO_4/ASC光催化剂的制备及光催化脱硝性能研究[D];中国海洋大学;2015年
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