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《哈尔滨工业大学》 2017年
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钨系多酸盐修饰DSSC光电极的制备及光电性能研究

姜艳霞  
【摘要】:染料敏化太阳能电池(DSSC)自1991年诞生以来,得到了长足的发展,但是也存在一定的问题。TiO2基的DSSC光阳极只能吸收波长小于387 nm的紫外光,使得电池的吸收光谱与太阳光光谱不匹配,TiO2较宽的带隙降低了光生电子的注入效率,在光阳极界面间的载流子的复合作用,限制了电池光电流密度的提升。钌基N719染料在可见光区的吸收较弱,影响了电池光电转换性能的进一步提高。传统的Pt对电极不但储量有限价格昂贵,电池的高生产成本,限制了染料敏化太阳能电池的发展。因此,制备新型的光阳极复合材料、提高对电极的催化性能及稳定性显得尤为重要。本论文针对上述DSSC存在的问题,将结构和性能优异的多金属氧酸盐材料引入到染料敏化太阳能电池的电极中,合成了三种多金属氧酸盐化合物,并对它们进行了光电化学性质研究。从能级匹配、提高电池对太阳光谱的响应范围、改善电池对电极的催化作用角度考察了其应用于传统TiO2基染料敏化太阳能电池体系中的可能性;从能级结构、电子寿命、电池稳定性等方面研究了改性后电池效率提高的原因。研究结果表明,多金属氧酸盐修饰的TiO2光阳极将电池的光吸收范围拓展到了可见光区,起到了光谱补偿和光谱增效的双重作用,降低了TiO2的禁带宽度,提高了电子由N719染料注入到TiO2导带的效率,抑制了电池内部载流子的反向复合作用,使得电子寿命得以延长;多金属氧酸盐复合的对电极,增强了其催化活性,进一步提高了电池的光电转化性能。采用溶剂热的方法制备了SiW11Ni和SiW11Cu两种多金属氧酸盐,通过紫外可见近红外以及光谱电化学的测试手段分析了它们应用到DSSC中的可能性,通过电流-电压曲线,表面光电压、电化学阻抗,开路电压衰减、单色光效率谱等方法研究了多金属氧酸盐在TiO2基DSSC光阳极中的作用机理。实验结果表明,这两种多金属氧酸盐改性后的光阳极,其禁带宽度变窄,进而提高了激发态电子注入到光阳极导带的驱动力,扩宽了器件对太阳光的吸收范围,提高了电池的光电流密度;同时,提高了电池中光生电子与空穴的分离能力,促进了电子传输、延长了电子寿命。多酸盐改性后的TiO2光阳极电池其光电转换效率比空白电池提高了22%,短路电流密度提升了31%。将多酸盐SiW11Ni引入到染料敏化太阳电池的光阴极中,制备了SiW11Ni复合的Pt对电极,减少了贵金属Pt的用量。采用循环伏安、塔菲尔极化曲线和电化学阻抗的测试方法研究了复合对电极SiW11Ni/Pt的催化性质,同时也研究了电池的稳定性。实验结果表明:SiW11Ni复合的Pt对电极具有较高的催化活性,促进了对电极电解液中I-/I3-的循环速度,加快染料再生的速度,与传统的Pt对电极电池相比,电池的光电转换性能提高了16%,短路电流密度提升了34%。在多金属氧酸盐修饰光阳极和对电极的基础上,我们将SiW11Cu多酸盐同时引入到DSSC的两个光电极上,优化了电池结构,组装DSSC并测试了电池性能。结果表明,SiW11Cu多酸盐在DSSC中起到了双重作用,降低了电池的生产成本(以克为单位计算,其生产成本约为Pt的1/50),提高了对电极对电解液的催化作用,采用SiW11Cu复合的Pt对电极电池的光电性能提升了16%,短路电流密度提升了34%。针对多酸盐较好的吸光性能,在水热合成的条件下,选择合成了吸光性能更好、能级匹配的Na3.5Co4[Bi2Co2W19.75O70(H2O)6]·39.5H2O(BiWCo)多酸盐,进一步提升了电池在可见光区的吸收范围,将光吸收范围扩展至约800 nm,BiWCo多酸盐可以起到敏化剂的作用,提高电子注入TiO2中的数量,抑制电子的复合,提高电子的注入效率。与空白电池相比,以BiWCo/TiO2作为光阳极电池的光电转化效率由6.38%提高到了8.16%,短路电流密度提高了32%。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O646;TM914.4

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