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《哈尔滨工业大学》 2017年
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北方室内环境中短链氯化石蜡的污染特征和健康风险评价

刘丽华  
【摘要】:短链氯化石蜡(Short chain chlorinated paraffins,SCCPs)是一类生产和使用量巨大的增塑剂和阻燃剂,具有环境持久性、生物累积性、长途迁移能力和潜在致癌性,可进入环境和人体,危害人类健康。室内环境是污染物对人体暴露的主要环境,研究室内环境中SCCPs的浓度水平、组成特征、主要来源和环境归趋,分析其对人体健康的风险具有重要意义。本研究采集了哈尔滨市室内降尘和空气气相样品,系统地分析和比较了哈尔滨市室内降尘和空气中SCCPs的浓度水平和组成特征。结果表明,哈尔滨市室内降尘中SCCPs总浓度范围为10.1~173μg/g,C_(13)、Cl_7和N_(20)是室内降尘中SCCPs的主要同族体,分别占35.8%,32.4%和21.0%,不同类型室内环境降尘中SCCPs同族体组成特征不同,商店降尘中低碳(C_(10,11))、高氯(Cl_(8-10))和小分子量(N_(15-18))同族体较多。哈尔滨市室内空气中SCCPs总浓度范围为94.3~693ng/m3,C_(10)、Cl_6和N_(17)是室内空气中SCCPs的主要同族体,分别占41.7%,42.9%和26.1%。结合室内降尘和空气中SCCPs的监测数据,利用因子分析-多元线性回归法解析了室内环境中SCCPs的主要来源。结果表明,哈尔滨市室内降尘中SCCPs有3个主要来源,包括某未知源、商业品CP–52b和CP–42,百分比贡献率分别为38.7%、32.0%和29.0%。哈尔滨市室内空气中SCCPs有2个主要来源,包括商业品CP–42和CP–52b,百分比贡献率分别为64.1%和31.3%。CP–42和CP–52b分别是室内环境中低碳低氯和高碳高氯SCCPs组分的主要来源。SCCPs的尘-气分布特征研究发现,碳链较短、氯含量较低和分子量较小的SCCPs组分主要分布在室内空气气相中,而碳链较长、氯含量较高和分子量较大的SCCPs组分主要分布在室内降尘中。通过引入尘-气分配系数和尘-气逸度比率对SCCPs的尘-气分配规律和交换状态进行深入研究发现,SCCPs在室内环境中的环境行为主要取决于组分KOA值,KOA值越大则尘-气分配系数(K’D值)越大,而尘-气分配系数比(K’D/KD值)和逸度比率(ff)越小,组分从空气气相向降尘迁移,空气气相为源降尘为汇;反之,KOA值越小,则K’D值越小,而K’D/KD值和ff越大,组分从降尘向空气气相迁移,降尘为源空气气相为汇。为了评估室内环境中SCCPs的健康风险,本研究首先利用斑马鱼模型对SCCPs的发育毒性进行了研究,结果表明SCCPs对斑马鱼胚胎和幼鱼具有一定致死毒性、致畸毒性和生长抑制作用,可延迟胚胎孵化时间,7种受试SCCPs中C_(10)-SCCPs毒性最强,C_(10)H_(18)Cl_4对甲状腺相关基因tyr,ttr,dio2和dio3表达水平产生显著影响,并呈现剂量效应关系。C_(10)H_(18)Cl_4干扰THs水平的分子机制可能是通过dio2表达下调诱发THs水平下降。综合所有毒性效应结果,SCCPs对斑马鱼胚胎和幼鱼的发育毒性随碳链长度缩短而增强。结合室内降尘和空气中SCCPs的监测数据以及斑马鱼毒性实验结果,利用人体暴露模型对室内环境中SCCPs人体暴露水平和健康风险进行了评估,结果表明哈尔滨市室内降尘和空气中SCCPs对各类人群的暴露水平均较低,HQ值均小于1,尚不存在普遍健康风险。综合分析不同人群经室内环境和饮食摄入SCCPs的总暴露量发现,婴儿、幼儿、儿童、青年和成人SCCPs日总暴露量分别为12.3、0.815、0.543、0.385和0.295μg/kg-bw·day。婴儿SCCPs总暴露的致肿瘤效应HQ值1,SCCPs暴露对婴儿具有较大的健康风险。基于SCCPs对斑马鱼发育毒性的实验结果,对婴儿SCCPs-NC同族体暴露特征和发育健康风险的分析发现,C_(10,11)是婴儿SCCPs暴露的主要组分,占总暴露的79.6%,日暴露量为9.78μg/kg-bw·day,可能对婴儿发育产生健康风险。因此,为了控制和削减SCCPs暴露对婴儿的健康发育风险,需重点考虑降低SCCPs对婴儿的总暴露水平,尤其是C_(10,11)同族体的暴露水平。综上,本文对室内环境中SCCPs的污染特征和SCCPs的发育毒性进行了深入研究,获得了重要的基础数据。基于室内环境中SCCPs的污染特征和发育毒性实验结果,评估了不同人群的SCCPs暴露水平和健康风险,以及C_(10,11)同族体对婴幼儿的发育健康风险,相关研究结果可为制定我国SCCPs健康风险控制策略提供重要数据支持和理论依据。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X823;TU834.8

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