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磁性生物炭类芬顿处理水中苯酚及盐酸羟胺促进作用研究

孙铭泽  
【摘要】:我国目前酚类废水污染严重。针对传统Fenton法p H范围有限、铁流失量大、矿化能力差等缺点,本研究以苯酚作为代表酚类污染物,采用廉价易得的秸秆生物炭负载Fe_3O_4合成的磁性生物炭作为吸附剂和催化剂,催化H_2O_2对苯酚进行降解,并考查盐酸羟胺(HAHC)对体系的促进作用。本研究制备的磁性生物炭(BC-Fe_3O_4)是以秸秆生物质作为基体,在低温缺氧条件下热解形成表面含有孔隙结构和丰富官能团的秸秆生物炭,采用共沉淀法对其赋磁,进而合成而得,并通过对比不同碳铁质量比例磁性生物炭催化体系对苯酚的降解效果,对磁性生物炭的制备过程进行优化。采用SEM、EDS、XRD、FTIR、VSM、XPS的分析与观测,表明制备得到的BC-Fe_3O_4生物炭上的C、Fe分布均匀、物相结构为Fe_3O_4、表面存在-OH、C-O、C-H、C-C、C=O、C=C、Fe-O键、磁感强度为13.50 emu/g、在p H为3.0~12稳定性较好。以苯酚浓度(20、50、100 mg/L)、BC-Fe_3O_4投加量(0.5、1.0、1.5 mg/L)、p H(3、5、不调节)为变量,三因素三水平的正交试验以及BC-Fe_3O_4对水中苯酚的吸附效果研究结果:BC-Fe_3O_4生物炭材料对苯酚的最大吸附容量仅为22.342mg/g,其对苯酚的吸附效果并不理想。采用BC-Fe_3O_4为催化剂,单因素变量控制情景下,磁性生物炭/H_2O_2体系对苯酚降解系列研究结果表明:最适反应参数条件下50 mg/L的苯酚溶液去除率可达98%。BC-Fe_3O_4重复使用5次后对苯酚去除率仍然高于97%。反应的主要自由基为·OH和HO_2·。120 min时体系对苯酚的矿化率约为60%。在投加盐酸羟胺(HAHC)的BC-Fe_3O_4/H_2O_2/HAHC体系降解苯酚的研究中,其最适参数为苯酚浓度为100 mg/L,材料投加量0.5 g/L,H_2O_2浓度和HAHC浓度为10 m M,温度为298 K,此时苯酚的去除率约为98.5%。降解苯酚过程符合准一级动力学模型,且降解需要能量较低。BC-Fe_3O_4重复使用5次对苯酚的去除率仍高于90%。BC-Fe_3O_4在反应前后物相结构未发生明显变化,Fe含量略有降低,性质稳定。HAHC的促进作用主要来源于HAHC,可以加速Fe~(3+)向Fe~(2+)的转化,并能与H_2O_2反应生成·OH,提高苯酚的去除速率。本文对于以秸秆为基体成功制备BC-Fe_3O_4磁性生物炭,以及BC-Fe_3O_4/H_2O_2体系对苯酚降解系列的研究结果可为农作废弃物秸秆资源化利用的途径提供参考,也为酚类污染物的降解机理以及工业上含酚废水的有效去除提供一定的理论支持。


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