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《哈尔滨工业大学》 2006年
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水处理过程中的催化臭氧化催化剂的分子设计

唐绍彬  
【摘要】: 饮用水中难降解的微量有机物所造成的污染,是给水处理所面临的主要问题之一。金属催化臭氧化是近些年来发展起来的一种高级氧化技术,它是去除水中难降解有机物的有效方法之一,而高效催化臭氧化催化剂的研制是金属催化臭氧化技术的核心和难点。 本项研究以Al2O3为载体,采用浸渍法分别制备Cu、Mn、Fe、Ni、Co等五种金属催化臭氧化催化剂。催化剂活性实验结果表明:Cu系催化剂具有最好的催化效果。 在实验研究基础上,进行了催化剂分子设计的初步研究。使用Gaussian03量化计算软件建立了M2O2(M分别为Fe、Mn、Co、Ni、Cu )团簇分子顶位和桥位吸附模型,用密度泛函B3LYP/LANL2DZ方法,对于五种过渡金属催化臭氧化催化剂的氧化物团簇模型,进行了臭氧顶位和桥位吸附方式和吸附途径的研究。计算结果表明:Cu2O2团簇的吸附能最大,从而吸附活性最好,与实验结果相同。价层轨道和外层电子在O3吸附前后的计算结果表明:O-Cu吸附键的形成是由于被吸附点的d电子转移到了吸附点P轨道上,而吸附点P轨道上的极少部分电子反馈到被吸附点的d轨道上。Cu2O2团簇平行、垂直桥位吸附势能面扫描说明: O3分子更加容易垂直桥位吸附在Cu系催化剂上。 利用Materials Studio材料计算软件建立了CuO(110)(1×1)层状O3分子垂直吸附模型,PW91密度泛函优化结果表明:臭氧分子吸附后,它的S、P态密度都发生了较大的变化,能带发生连续;被吸附点Cu的d态密度也发生变化,能带范围变小。O-Cu吸附键的形成是O3的S、P与被吸附点的d态重叠和金属上的d电子转移到吸附点的S、P轨道上的结果。这与Gaussian03的计算结果相同。 应用典型相关分析筛选择变量,3层(M-N-1)BP人工神经网络方法对臭氧分子垂直、平行桥位吸附在Cu2O2团簇和臭氧分子垂直桥位吸附在Cu4O4团簇上的三种模型分别进行QSAR关系模拟。模拟结果得到BP神经网络期望值和输出值的相关系数都在0.9以上和QSAR关系为BP7-7-1。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:X703

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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 鲍晓丽;隋铭皓;关春雨;于德淼;;水处理中的高级氧化技术[J];环境科学与管理;2006年01期
2 秦红,白乃彬;基于B-P网络环境污染物结构毒性关系模式[J];北京工业大学学报;1994年03期
3 宋秀荣;量子化学的发展[J];承德民族师专学报;1998年02期
4 李来胜,祝万鹏,张彭义,陈中颖,陈乐;TiO_2薄膜光催化臭氧化邻苯二酚[J];催化学报;2003年03期
5 黎军,马正飞,黄丽娜,刘晓勤,姚虎卿;氯化亚铜在活性炭载体表面单层分散的密度泛函理论计算[J];催化学报;2004年09期
6 曾卫东,舒滢,周义刚;应用人工神经网络模型预测Ti-10V-2Fe-3Al合金的力学性能[J];稀有金属材料与工程;2004年10期
7 陈志达;量子化学的第二次革命——1998年诺贝尔化学奖简介[J];大学化学;1999年03期
8 陈琳,刘国光,吕文英;臭氧氧化技术发展前瞻[J];环境科学与技术;2004年S1期
9 肖乾芬,黄宏,王晓栋,王连生;饮用水微污染处理技术研究进展[J];环境科学与技术;2005年S1期
10 陈忠林,范洁,马军,田会君,张永乐,李圭白;高锰酸钾与粉末活性炭联用去除和控制受污染饮用水源中的致突变物质[J];中国给水排水;1998年04期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陶秀成;黄小甲;胡玉婷;;汽车涂装废水处理工艺设计及其运行实践[J];安徽化工;2008年01期
2 任春雷;范欣芳;;我国饮用水水质污染来源及处理技术[J];现代农业科技;2012年12期
3 李光辉,王珏;动物二恶英中毒研究进展[J];安徽技术师范学院学报;2003年04期
4 刘丽娜;;臭氧-活性炭对某市饮用水中消毒副产物和生物稳定性控制的研究[J];环境科学与管理;2009年12期
5 任玉森;二恶英污染防治技术研究[J];宝钢技术;2003年S1期
6 鲁志远;李玉平;牟敬海;焦宏春;崔华辉;鲁宏文;沈仲;;湿式氧化法处理TNT红水[J];火炸药学报;2007年03期
7 来蔚鹏;廉鹏;常海波;尉涛;吕剑;薛永强;;5,5′-氧化偶氮双(4-硝基-1,2,3-三唑-1-)氧化呋咱的理论研究与性能预估[J];火炸药学报;2011年01期
8 杨艳玲;刘美洲;李星;张琳琳;陈曦;张辉;;高锰酸盐复合剂强化氯胺预处理微污染水源水[J];北京工业大学学报;2006年11期
9 江南;杨儒;邱瑾;李敏;;2,2-二羟甲基丁醛的结构和性质的理论研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2006年01期
10 吴根,宋存义,李朝海,李明;生物浮动床处理电厂厂区生活污水[J];北京科技大学学报;2005年01期
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1 曹礼梅;杨骥;贾金平;;电加热-液态气相碳纳米管复合催化处理水中高浓度氨氮[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
2 姜春林;杜维滨;李江波;;药物分子设计技术领域的文献计量可视化分析[A];科学学理论与科学计量学探索——全国科学技术学暨科学学理论与学科建设2008年联合年会论文集[C];2008年
3 郑孝弟;;城镇供水水质安全可靠的技术措施探讨[A];饮水安全的理论与实践——福建省科协第九届学术年会水利分会场论文集[C];2009年
4 刘艳芝;莫尊理;陈红;孙亚玲;;N、N-二羟乙基-3-胺基-2-甲基丙酸甲酯单体的合成及结构的分子模拟[A];甘肃省化学会第二十四届年会论文集[C];2005年
5 齐飞;陈忠林;隋平;张立秋;马军;;γ-Al_2O_3催化臭氧氧化水中臭味物质MIB效能研究[A];中国精细化工协会第一届水处理化学品行业年会论文集[C];2005年
6 周志刚;李杰;;臭氧污水治理技术应用研究进展[A];中国物理学会第十一届静电、电磁防护与电磁兼容学术年会论文集[C];2003年
7 黄美纯;张建立;李惠萍;朱梓忠;;对称性、带隙特性和材料设计[A];Physics of Semiconductor Nano-systems--Proceedings of CCAST (World Laboratory) Workshop[C];2002年
8 王海荣;刘秉涛;梅崇珍;周刚;;活性炭纤维电极处理染料废水的实验研究 Ⅰ.工艺条件探索[A];中国化学会第八届水处理化学大会暨学术研讨会论文集[C];2006年
9 张磊;顾军农;周北海;;预臭氧-活性炭工艺深度处理丹江口水库水的研究[A];中国土木工程学会水工业分会给水深度处理研究会2012年年会论文集[C];2012年
10 王凯旋;曾卫东;赵永庆;徐斌;田飞;朱艳春;张尧武;周义刚;;TC17钛合金片层组织动态球化的神经网络预测模型[A];第十四届全国钛及钛合金学术交流会论文集(上册)[C];2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 魏洪源;原子分子在δ-Pu上的吸附、离解与扩散过程研究[D];中国工程物理研究院;2010年
2 陈启文;双鸭山矿区煤的自燃特性及预防技术基础研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
3 王雪峰;煤活性基团与Ca~(2+)形成配合物的结构与表征[D];辽宁工程技术大学;2009年
4 林宝华;具有醇酯结构组成的低酸值抗磨剂提高加氢柴油润滑性能研究[D];华东理工大学;2011年
5 邵科;二恶英从头合成机理以及硫基抑制机理研究[D];浙江大学;2010年
6 温正城;臭氧在烟气中氧化降解多种污染物的机理研究[D];浙江大学;2009年
7 周灵初;红柱石的浮选分离技术及机理研究[D];武汉科技大学;2010年
8 樊继彩;关于溶剂效应对若干反应影响的实验和理论研究[D];浙江大学;2009年
9 陈欣;蛋白质在不同界面的识别、吸附及稳定性研究[D];浙江大学;2009年
10 周鹏;生物非键模体[D];浙江大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 孙东贞;多元缩合生成新型巴比妥酸盐衍生物反应机理的理论研究[D];郑州大学;2010年
2 胡洋;水溶液中2-氯酚和4-氯酚的催化氧化降解研究[D];辽宁师范大学;2010年
3 孙立业;光助芬顿技术处理炼油废水的研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
4 肖柳;第一原理研究六方氮化硼不同结构的稳定性[D];中国海洋大学;2010年
5 初丽娜;有机小分子化合物在金红石TiO2表面吸附及迁移机理的研究[D];华东理工大学;2011年
6 郭峰;嘧啶衍生物的合成研究[D];华东理工大学;2011年
7 陈诺;高级氧化技术降解水溶液中磺胺甲恶唑和氯贝酸的研究[D];华东理工大学;2011年
8 栗景树;基于人工神经网络的逆模型在热轧板带生产中的应用研究[D];昆明理工大学;2010年
9 余秋雁;烷氧基硅烷和一氧化硅还原体系的量子化学计算研究[D];昆明理工大学;2009年
10 李婉晴;海泡石负载Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类Fenton试剂法及降解特性[D];天津城市建设学院;2010年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 朱国萍;用蛋白质工程方法设计和改造工业用酶[J];安徽师大学报(自然科学版);1998年04期
2 吴大新,朱卉,郭慎独;稀土氧化物对镍的分散作用及镍催化剂的甲烷化活性[J];催化学报;1987年02期
3 胡波,臧雅茹,汪跃民,赵学庄;金属氧化物在γ-Al_2O_3上单层分散的表面对称模型[J];催化学报;1996年06期
4 朱知寿,钟鸣,储俊鹏,王庆如,全桂彝,王韦琪;β-21S钛合金薄板材的热处理工艺和冷成形性能研究[J];稀有金属材料与工程;2000年01期
5 姚泽坤,郭鸿镇,苏祖武,孙开本,徐永超,曹晓卿;热力参数对α+β两相钛合金再结晶百分数和力学性能的影响[J];稀有金属材料与工程;2000年05期
6 杨明,傅强,姜忠明,陈彬;杂多化合物量子化学计算方法的选择[J];东北师大学报(自然科学版);1997年01期
7 马虹斌,邱毓昌;高压臭氧发生器的研究与发展[J];电工电能新技术;1995年04期
8 许芝;金属催化臭氧化预处理含酚农药废水的研究[J];大连铁道学院学报;2002年02期
9 潘晓民,谢有畅;X射线相定量法测单层分散阈值[J];大学化学;2001年03期
10 黄遵楠,廖代伟,张鸿斌,万惠霖,蔡启瑞;甲烷氧化偶联反应催化剂分子设计专家系统的建立[J];福建电脑;1996年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 莫大富;;催化臭氧化在环境中的应用[J];广东化工;2014年05期
2 李来胜,祝万鹏,李中和;催化臭氧化去除水中氯乙酸的研究[J];上海环境科学;2002年05期
3 曲险峰,郑经堂,于维钊,赵玉翠;金属及其氧化物催化臭氧化反应的研究进展[J];化工进展;2005年11期
4 曾玉凤;刘宏伟;汪鹏华;刘自力;;高级氧化技术——催化臭氧化研究进展[J];玉林师范学院学报;2006年05期
5 解明媛;金鹏康;王晓昌;葛碧洲;;催化臭氧化反应体系中羟基自由基的产生及影响因素[J];水处理技术;2008年06期
6 李海燕,施银桃,曾庆福;紫外光锰矿协同催化臭氧化水中4-氯苯酚[J];安全与环境学报;2004年02期
7 郭晗;鲍治宇;;催化臭氧化技术处理水中污染物的研究进展[J];广东建材;2006年09期
8 阮晓磊;付连超;许一平;滕厚开;张艳芳;李亮;;增效催化臭氧化工艺处理聚甲醛废水[J];工业水处理;2013年10期
9 张彭义,祝万鹏,余刚,蒋展鹏;染料中间体废水的催化臭氧化预处理[J];环境科学;1996年04期
10 李来胜,祝万鹏,李中和;催化臭氧化——一种有前景的水处理高级氧化技术[J];给水排水;2001年06期
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1 魏东洋;刘芬;陆桂英;贾晓珊;许振成;;催化臭氧化工艺降解六氯苯废水实验研究[A];持久性有机污染物论坛2009暨第四届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2009年
2 吴丽娜;赵辉;董玉明;蒋平平;;铜-钴纳米复合材料的制备及催化臭氧化应用[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
3 廖润华;李爱民;王津南;史倩倩;沈科;;泡沫陶瓷负载锰氧化物及催化臭氧化苯酚试验研究[A];热烈庆祝中国化学会成立80周年——中国化学会第16届反应性高分子学术研讨会论文集[C];2012年
4 赵辉;董玉明;贺爱珍;吴丽娜;蒋平平;;Fe_3O_4@Al_2O_3磁性核壳纳米粒子在催化臭氧化有机废水中的应用研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
5 董玉明;王光丽;蒋平平;;催化臭氧化中纳米催化剂的制备与性能研究[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年
6 赵辉;董玉明;张晶晶;蒋平平;;NiFe_2O_4磁性纳米材料的催化臭氧化性能与机理研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会:纳米催化[C];2014年
7 董延茂;鲍治宇;王楠;;纳米TiO_2/沸石/UV催化臭氧化水中硝基苯的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
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1 孙民;催化臭氧化法降解水溶液中染料有机物的研究[D];大连理工大学;2010年
2 焦茹媛;催化臭氧化处理水中难降解污染物质的研究[D];山西大学;2012年
3 唐绍彬;水处理过程中的催化臭氧化催化剂的分子设计[D];哈尔滨工业大学;2006年
4 苏翔宇;催化臭氧化法处理印染废水的研究[D];南昌航空大学;2014年
5 刘岚;石油压裂废水的催化臭氧化特性研究[D];西安建筑科技大学;2010年
6 郝彦龙;催化臭氧化含氮杂环类难降解有机物的研究[D];河北科技大学;2013年
7 朱琳;锰基氧化物催化臭氧化水中有机污染物的研究[D];河北师范大学;2014年
8 程长虹;负载型铁氧化物催化臭氧化难降解有机物的研究[D];河北师范大学;2011年
9 陆珍珍;负载铈活性炭催化臭氧化氯霉素研究[D];广州大学;2011年
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