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《哈尔滨工业大学》 2007年
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TiO_2/Ti催化剂改性及光电催化降解水中腐殖酸的研究

姜艳丽  
【摘要】: 由于腐殖酸类有机物质分子量较大、结构复杂,其在水溶液中的存在一直是净水工业处理,特别是饮用水处理工程中的难题。利用光电催化降解手段消除有机污染物是近年发展起来的一项新技术,在常温常压下即可进行,不会产生二次污染,应用范围相当广泛。因其具有其它处理方法难以比拟的优越性,该技术也已成为国际上环境治理的前沿性研究课题,备受世界各国重视,因此,本文尝试将其用于去除水中腐殖酸的研究。 本文针对阳极氧化法制备的TiO_2/Ti催化剂的特点,对TiO_2/Ti光电催化氧化体系中产生羟自由基规律进行了研究,建立了测定TiO_2/Ti光电催化氧化体系产生羟自由基·OH浓度的系统,将阴离子交换膜引入TiO_2/Ti光电催化氧化体系中,用Fe(phen)32+分光光度法测定体系中生成羟自由基·OH的累积浓度,同时对影响体系产生羟自由基·OH浓度的条件进行了优化。结果表明,引入阴离子交换膜后,用Fe(phen)32+分光光度法测定体系中生成羟自由基·OH的累积浓度是可行的,并将其作为测定改性TiO_2/Ti催化剂光电催化活性的一种评价方法。 采用阳极氧化法,通过向H2SO4电解质溶液中添加H3BO3制备掺硼TiO_2/Ti催化剂。利用紫外可见漫反射光谱、AFM、XRD等表征手段并结合腐殖酸的光电催化降解效果的分析,研制出高活性的掺硼TiO_2/Ti催化剂。以阳极氧化法制备的TiO_2/Ti催化剂为基体,分别通过光浸渍还原和离子溅射法制备Pt-TiO_2/Ti催化剂。采用正交试验法对光浸渍还原和离子溅射沉积Pt到TiO_2/Ti催化剂的条件进行优化,对优化条件下制备的Pt-TiO_2(R)和Pt-TiO_2(S)催化剂进行比较研究,结果表明,离子溅射法沉积的Pt-TiO_2(S)光电催化活性优于Pt-TiO_2(R)。对优化条件下制备的掺硼TiO_2/Ti催化剂和Pt-TiO_2(S)催化剂进行比较研究。综合考虑提高有机物降解效率和制备成本,使用掺硼TiO_2/Ti催化剂能够降低成本,操作工艺简单,并且这种掺杂与基体结合牢固,机械性能好,使用寿命长,因此,选定掺硼TiO_2/Ti作为催化剂用于对腐殖酸的系统研究。 以掺硼TiO_2/Ti为催化剂,首先对腐殖酸的吸附规律进行研究,优化出最佳吸附条件,为进一步的光电催化反应提供实验依据。实验结果表明,腐殖酸在掺硼TiO_2/Ti催化剂上的吸附过程是放热过程,pH值、初始浓度、外加偏压是影响吸附的关键因素。 在光电催化氧化反应系统中,对紫外灯功率、反应物初始浓度、膜催化剂面积、外加偏压等因素对腐殖酸光电催化降解动力学过程的影响进行了系统研究,并建立了相关的动力学方程。研究结果表明,影响腐殖酸光电催化降解速率的因素由强到弱顺序为:紫外灯功率→膜电极面积→外加偏压→腐殖酸初始浓度。 利用离子色谱、三维荧光光谱和GC-MS,通过研究腐殖酸在光电催化降解过程中三维荧光光谱的变化,中间产物和最终产物的结构分析,探讨了腐殖酸在光电催化降解过程中的降解机理。实验结果表明,腐殖酸在光电催化降解过程中,大分子有机物质在羟自由基和紫外光的作用下被活化,逐渐脱掉一些基团、发生断裂、开环等一系列氧化还原反应,最终生成小分子羧酸类物质,以及CO_2和H2O等无机小分子物质。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X703

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【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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8 杨哲;郑经堂;周磊;隋吴彬;吴明铂;;分段煅烧法制备纳米TiO_2[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第四卷)[C];2011年
9 许京晶;李伟英;桂学明;谢良杰;;粉末活性炭—超滤膜联用工艺去除水体藻类的特性研究[A];2010年膜法市政水处理技术研讨会论文集[C];2010年
10 韩建宏;梁建;娄宗科;;层布式混杂纤维混凝土在渠道衬砌中的应用研究[A];灌区及水工建筑物防渗抗冻胀技术专刊[C];2009年
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7 夏明霞;高结晶度一维纳米二氧化钛的制备和修饰及光电性质研究[D];湖南大学;2010年
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9 熊辉;CuCl/Schiff base配合物在液相氧化羰化反应中的催化活性、寿命及腐蚀性研究[D];华中科技大学;2010年
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10 甘自保;贵金属及其合金/碳纳米管复合材料的制备与表征[D];哈尔滨师范大学;2010年
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【二级引证文献】
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3 徐克涛;纳米二氧化钛薄膜材料制备及光催化性能研究[D];大连理工大学;2012年
【二级参考文献】
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