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TiO_2/Ti与Fe双阳极光电催化氧化降解2,4-二氯苯酚的研究

赵宝秀  
【摘要】: 环境激素类有机物质是一类影响及破坏生物体内分泌系统、神经系统和生殖系统的化学物质,因其具有毒性大、生化性能差、结构稳定、较难降解等特点使一般水处理工艺很难得以应用,因此寻求高效廉价的处理工艺已成为目前研究的热点。基于此,本研究开发了高效的TiO_2/Ti与Fe双阳极光电催化氧化(Photoelectrocatalytic Oxidation, PECO)工艺来处理环境激素有机类废水-2,4-二氯苯酚(2,4-dichlorophenol, 2,4-DCP)。在通电和紫外光照射下,双阳极体系中同时发生TiO_2 PECO反应和E-Fenton反应,两者的协同效应提高了对2,4-DCP的氧化降解效率。 本研究采用恒电流-恒电压低压阳极氧化工艺制备了TiO_2/Ti光电极,并对TiO_2/Ti电极进行了结构表征及性能测试。然后以TiO_2/Ti电极和Fe电极为并列阳极,纤维状Graphite Felt(GF)电极为阴极,饱和甘汞电极(Saturated Calomel Electrode, SCE)为参比电极组建了TiO_2/Ti与Fe双阳极PECO工艺,研究了2,4-DCP在该工艺中的降解情况及反应动力学方程,探讨了TiO_2 PECO反应和E-Fenton反应的协同降解效应。在最佳工艺条件下,采用本工艺氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP),结果表明该体系对环境激素类有机物质-DMP也有很高的降解矿化能力。 本研究首先以HNO3/HF为电解液,采用低压阳极氧化工艺制备了TiO_2/Ti光电极,考察了制备条件对TiO_2/Ti光电极催化性能的影响。然后对TiO_2/Ti光电极进行了XRD,SEM,FTIR,XPS等结构表征及电化学和机械强度性能测试。制备实验发现:在30V的低电压条件下氧化60min,纳米TiO_2薄膜就可以均匀的生长在Ti片表面;系列焙烧温度实验证实,温度500℃,升温速率为5℃/min,恒温时间为2h,TiO_2晶型转化较明显而且以锐钛矿相为主。SEM表征表明TiO_2/Ti光电极表面上的微孔分布均匀,孔径尺寸在60nm左右;XPS与FTIR同时证明Ti表面上的钛氧化物是TiO_2;循环伏安法(Cyclic voltammetry,CV)测试表明所制备的TiO_2/Ti光电极氧化电位为0.7V;TiO_2薄膜附着强度性能测试证实了该光电极具有较长的使用寿命。 然后以TiO_2/Ti电极为阳极,GF电极为阴极设计了TiO_2 PECO工艺,研究了该工艺对2,4-DCP的降解,考察并优化了各工艺参数对2,4-DCP降解效率的影响。在TiO_2 PECO工艺反应器的基础上,以TiO_2/Ti电极和Fe作并列阳极建立了TiO_2/Ti与Fe双阳极PECO工艺。为控制电流在两阳极上的分配,本实验在Fe片上串连一滑线变阻器。此体系的设计有三个主要优点:一是降解有机物的氧化物质均由体系自身生成,因为在电流作用下,Fe~(2+)从Fe阳极上析出,H_2O_2在阴极附近生成,因此,体系中形成了氧化降解性能很强TiO_2 PECO和E-Fenton反应;二是TiO_2 PECO和E-Fenton反应的协同效应提高了对2,4-DCP的降解;三是扩大了双阳极PECO工艺对废水pH的使用范围。 在双阳极PECO工艺中,本研究分别考察了外加电流及电流在两阳极上的分配、曝氧速率、光源的辐射强度、初始浓度、外加偏压、溶液pH值及溶液中阴离子对2,4-DCP降解的影响;研究了体系中H_2O_2的生成及pH的变化;双阳极工艺对2,4-DCP的脱氯效率和矿化能力。实验结果表明:当2,4-DCP的初始浓度为15mg/L时,在3.2mA的低电流密度下,电流在TiO_2/Ti光电极和Fe阳极上的分配系数为0.2:3.0、曝氧速率为40ml/min、UV-A功率为8W(I=158μW/cm2)、TiO_2/Ti光电极的有效面积为5cm2、溶液pH为3时,体系对2,4-DCP的降解率和矿化率高达95.3%和80%,脱氯率高达81%。H_2O_2生成实验表明此体系有较大的H_2O_2生成浓度和较高的电流效率;pH影响实验表明此体系可以在较宽pH(3-9)范围内工作,对酸碱环境的兼容性很强。在最佳实验条件下,本研究还考察了双阳极PECO工艺氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的性能,结果表明此双阳极PECO工艺对难降解的DMP也有很高的去除效率。 本论文最后研究了TiO_2 PECO工艺和TiO_2/Ti与Fe双阳极PECO工艺降解2,4-DCP的动力学方程,考察了双阳极PECO工艺中HO·的生成规律和相对生成量与2,4-DCP降解效率之间的关系。研究证实了该工艺中的氧化物种主要是HO·,且溶液中HO·的相对生成量与2,4-DCP的去除效率呈现出很好的对应关系。


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