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《哈尔滨工业大学》 2009年
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功能化介孔材料MCM-41选择性吸附水中污染物的性能研究

秦庆东  
【摘要】:随着水污染问题的日益严重和出水水质要求的进一步提高,常规的水处理技术对受污染水体中污染物的去除能力明显不足。因此,开发高效、经济、简便的除微污染技术尤为必要。吸附是去除水中污染物的有效方法之一,但常规的吸附材料大多存在吸附容量低和选择性差等缺点。因此,针对水中污染物的吸附去除这一热点问题,本文研究开发了功能化介孔氧化硅材料,将其应用于水处理过程中,作为一种选择性吸附剂,考察其对水中各类污染物的吸附去除效果及机理,为水质安全提供有效的技术保障,同时对特殊的水污染状况提供有效的解决方法和途径。 本文从介孔材料MCM-41着手,根据水中不同污染物的特性,从以下几个方面考察其在水处理领域中的应用前景及其与水中污染物的作用机制:(1)考察介孔材料MCM-41在不同水质条件下对特定有机污染物硝基苯的吸附去除情况;(2)考察甲基化MCM-41(CH_3-MCM-41)吸附去除硝基类化合物的效果,并探讨该类有机污染物在CH_3-MCM-41上的吸附机理;(3)研究氨基化MCM-41(NH_3~+-MCM-41)对水中酸性染料的吸附情况;(4)考察巯基化MCM-41(SH-MCM-41)吸附去除水中Hg(II)的效果。 介孔材料MCM-41对水中有机污染物硝基苯的吸附去除结果表明:介孔材料MCM-41对硝基苯的最大单层吸附量分别是苯酚和对硝基苯酚的30倍和10倍,且吸附速度较快,吸附平衡时间小于1min并且与硝基苯初始浓度无关;随着温度,pH和离子强度的增大,MCM-41对硝基苯的吸附量逐渐降低;而溶液中阳离子种类(K~+、Na~+、Ca~(2+))和腐殖酸(0~50mg/L)对MCM-41吸附硝基苯无明显影响;吸附过程是可逆的且再生后MCM-41对硝基苯的吸附效果降低;吸附机理推测为硝基苯的憎水作用。 针对介孔材料MCM-41结构稳定性差的缺点,采用三甲基氯硅烷对MCM-41进行表面改性,表征结果表明:甲基化后的MCM-41比表面积和孔径均变小但结构稳定性提高,甲基负载量(以C计)为5.74%。CH_3-MCM-41吸附水中硝基苯类化合物的结果表明:CH_3-MCM-41较MCM-41能有效地提高对硝基苯类化合物的吸附能力,并且吸附过程为放热过程;当硝基苯苯环上存在供电子取代基时,CH_3-MCM-41的吸附能力下降,而当硝基苯苯环上存在吸电子取代基时,CH_3-MCM-41的吸附能力增加;对于非电离硝基苯类物质,pH值和离子强度对CH_3-MCM-41吸附去除硝基苯类化合物无明显影响;对于可电离硝基苯类物质,CH_3-MCM-41对硝基苯类化合物的吸附随着pH的升高而降低,随着离子强度的增加而升高;竞争吸附基本不影响CH_3-MCM-41对硝基苯类化合物的吸附。推测CH_3-MCM-41吸附硝基苯类化合物的机理为苯环与CH_3-MCM-41表面的Si-O-Si形成电子供体/受体配位作用。穿透实验表明,随着流速的增加,固定床的平衡吸附量降低,吸附速率却增加。 3-氨丙基三甲氧基硅烷改性MCM-41的表征结果表明:氨基改性后MCM-41结构基本保持不变,比表面积和孔径均减小,氮含量为1.80%。用NH_3~+-MCM-41吸附水中酸性染料甲基橙(MO),橙IV(OIV),活性艳红X-3B(X-3B)和酸性品红(AF)的结果表明: NH_3~+-MCM-41与MO,OIV,X-3B和AF之间的作用力较强,吸附符合Langmuir模型,其最大吸附量与染料的初始浓度无关,吸附量的顺序依次为MOOIVAFX-3B,吸附为吸热过程;通过动力学分析得出,外扩散和内扩散均在一定程度上控制染料的吸附速率,其中,内扩散是主要控制步骤;在pH4.0-8.0时,NH_3~+-MCM-41对染料的吸附量基本不变,而在pH8.0时,NH_3~+-MCM-41对染料的吸附量急剧下降,通过Zeta电位分析,静电作用是染料吸附的主要作用机理。弱酸根离子对NH_3~+-MCM-41吸附染料的抑制作用最大。 最后,3-巯丙基三甲氧基硅烷改性MCM-41的表征结果表明:巯基改性后MCM-41的结构基本保持不变,比表面积和孔径均减小,硫含量为4.04%。用SH-MCM-41吸附水中汞离子的结果表明:Hg(II)在SH-MCM-41上的吸附符合假二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,最大吸附量随着温度的升高而升高,吸附为吸热过程,并且Hg(II)与SH-MCM-41表面上-SH发生1:1络合;溶液pH值基本不影响SH-MCM-41对Hg(II)的吸附;随着NaCl浓度的增加,SH-MCM-41对Hg(II)吸附逐渐降低;SH-MCM-41基本不吸附Pb(II)和Cd(II);脱附实验表明,Hg(II)在SH-MCM-41上结合力较强。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:X703

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【引证文献】
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