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单室薄膜固体氧化物燃料电池微堆性能影响因素研究

刘明良  
【摘要】: 单气室固体氧化物燃料电池(SC-SOFC)是一种运行在燃料和氧气混合气氛的新结构固体氧化物燃料电池,具有无需密封、结构简单、抗机械冲击和热冲击性能强和比能量密度等优点。特别是无需密封和高能量密度使得SC-SOFC在便携式发电装置方面具有很强的吸引力和发展前途。但目前对SC-SOFC电池组(微堆)的研究还不多。本文对影响SC-SOFC电池微堆的主要因素和SC-SOFC电池微堆的组装等进行了系统地研究。 阴极通常是在中温区运行SC-SOFC性能的一个重要的制约因素。本文选取了常用的La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3 (LSM)阴极材料及在其基础上制作的复合阴极材料作为SC-SOFC的阴极,采用交流阻抗谱技术研究了它们在单气室条件下的性能。结果表明,SDC浸渍LSM阴极的性能要优于采用传统混合法制备的LSM/SDC和LSM/YSZ复合阴极。且三种复合阴极的极化电阻要远小于纯LSM阴极的极化电阻。四种阴极都对甲烷的部分氧化反应存在一定的催化活性。理论模拟的结果发现浸渍LSM阴极的三相反应区要远大于LSM/SDC的,与实验结果一致。由于SDC浸渍LSM阴极具有更优化的微结构,它对甲烷部分氧化的催化作用更强。 气体流速是和SC-SOFC传质相关的主要因素之一,线性排列的两电池测试结果发现,随着流速的增加,处于气流末端电池的性能逐渐提高。当CH4/O2=1,流速均为120sccm时前后两个电池性能相当;CH4/O2=1,氮气流速为300sccm时前后两个电池性能相近。电池间距对电池微堆的影响主要是由于不同电池相互靠近的电极之间对它们之间共同的混合气氛存在竞争,从而导致竞争性较差的电极性能受到影响。结果发现,电池间距为2mm时,阴极受到影响最明显;间距为3mm,影响在减弱,但是随着气体比例的增加也就是氧含量的降低这种影响又会有所加剧;间距为4mm时,间距的影响已经微乎其微,可以认为直径为10mm电池组成的阳极对阴极型电池微堆的临界间距是4mm。对三电池组成的SC-SOFC微堆的研究发现,甲烷部分氧化反应所释放的热量十分有利于单电池性能的提高,但是在电池微堆中会导致处于微堆中间的单电池和微堆边缘的单电池之间的性能存在一定差距,这对电池微堆总体稳定会有影响。 对尺寸较大的电池组成的电池短堆的研究发现:要保证电池组正常工作,临界间距也应随着电池尺寸的增加而增大;电池尺寸和电极面积的增大可以大大提高系统的燃料利用率;燃料利用率随着气体流速的降低而升高,在甲烷流速为60-80sccm达到最高的4.46%,但在燃料利用率和电池性能之间存在一个平衡。电池短堆中两个电池之间加装YSZ间隔板能够消除间距对阴极的影响。但是,由于阳极上甲烷的耗氧反应中,不仅有对SC-SOFC有利的部分氧化反应,还有耗氧量更大的反应,且还可能出现对SC-SOFC工作不利的完全氧化反应,所以间距对阳极也有明显影响,其根本的原因是阳极选择催化性能的缺乏。 在单层的堇青石多孔陶瓷板上制作了由五个单电池串联而成的阵列式电池微堆。电池微堆中的单电池交错排列成两列,600oC时电池微堆最高OCV为4.74V;在700oC,气体比例为1时最大输出功率为420mW(电极总的活化面积为1.4cm2)。两列电池交错式地排列对于燃料的有效利用十分有益,能够提高电池微堆总的燃料利用率。在单层阵列式电池组的基础上,制作了由四个单电池和三块陶瓷板组成的双层阵列式电池组模块。电池组模块由两级组成,每级包含有两个单电池。700oC时,最高的OCV为3.6V,最高功率输出是228mW,单电池平均功率密度为203mW/cm2。而第一级的电池组和第二级的电池组可以通过改变气体的流速而达到相同的输出性能。为了有效利用热效应,一个由四个单电池组成的环式电池微堆被制作而成。700oC时电池微堆的最大功率输出为380mW,单电池平均功率密度为190mW/cm2。稳定性测试发现电池微堆的衰退比较慢。为了监测和对比,一个附加电池被安装在电池微堆的后面,对比发现电池微堆的单电池性能要高于附加电池的,而附加电池的存在也使得燃料利用率提高了0.25%。而环式电池微堆和附加电池总的功率输出达到了390mW。


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