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《哈尔滨工业大学》 2010年
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飞秒强激光场中小分子的电离和解离研究

张盛  
【摘要】: 随着超短、超强脉冲激光技术的发展,强激光场与分子相互作用引起了人们极大的兴趣。当激光场的光强大于1014W/cm2时,分子在强激光场中能够发生多电子电离,电离后生成的母体分子离子会进一步解离成离子碎片,同时,母体分子离子解离时所释放的能量转化为离子碎片的平动能。通过测量这些离子碎片的飞行时间质谱和平动能,可以为人们提供分子在激光场中的电离和解离信息,这些信息将为使用飞秒激光脉冲来操控分子的解离通道方面的应用研究提供重要的实验数据。 本文使用Coherent Inc.公司的重复频率1kHz,单脉冲最大能量2.6mJ,脉冲宽度40fs的legend-UPS Ti: sapphire啁啾脉冲放大飞秒激光器和自制的飞行时间质谱仪,对小分子在飞秒强激光场中的电离和解离进行了研究。 1.基于分子在强激光场中的场致电离模型,计算了N2、O2和CO分子的表征光强,给出了它们的临界核间距分别为:5.2a.u.,4.2a.u.和5.2a.u.。计算了这三种分子在45fs,1x1016W/cm2的激光脉冲中的次序解离轨迹。 2.使用中性分子束,研究了飞秒强激光场中N2+、O2+和CO+分子离子的解离。通过计算离子碎片的平动能和拟合离子碎片的角分布,结合分子离子的Floquet光缀饰势能曲线,提出了N2+分子离子的解离主要是通过二重亚稳态( ,和)与其上能态的相互耦合而发生的研究结论,这不同于已有的报道:N2+离子是通过基态与其上能态耦合而发生解离的;而对O2+分子离子的解离研究中,在实验上,我们首次观测到一个解离能为1.3eV的a 4Πu→f 4Πg ? 1ω→4Σu+? 2ω解离通道。O2+分子离子的解离是通过四重态a 4Πu与其上能态之间的耦合而发生的。对于CO+分子离子,C(1,0)解离通道比O(1,0)解离通道更有优势,这表明CO+分子离子的解离也是通过其激发态之间的相互耦合而发生的。 3.研究了飞秒强激光场中多电荷N2、O2和CO分子离子的解离。对于低价态的N22+分子离子,通过在次序电离区使用强度差分谱方法,得出了在线偏振激光场中N22+分子离子的解离是通过基态X 3Πu吸收单光子跃迁到激发态D 3Πg而发生的研究结论,这在在国内外的研究中尚未报道。而在圆偏振激光场中N22+分子离子的解离方式可以用场致电离库仑爆炸模型来解释。测量了这三种分子离子不同解离通道释放的能量,实验中测得的分子临界核间距与理论计算结果相一致。测量了这三种分子离子解离后生成的离子碎片的角分布,各种离子碎片角分布的各向异性表明,动力学准直效应是引起这一现象的主要原因。对于CO分子离子而言,研究发现不同解离通道产生的离子碎片的角分布几乎具有相同的半高宽,这表明CO分子离子的准直过程是一个先准直后电离的过程,这是国内外的研究中的首次报道。C+离子比N+离子的角分布具有更窄的半高宽,这说明CO分子离子在激光场中沿着激光偏振方向的准直程度要高于N2分子离子。 4.研究了CO2和H2O分子离子在飞秒强激光场中几何结构的形变,以及CH3OH和C2H5OH分子离子的重构现象。在国内外研究中首次通过CO+(1,1)通道中CO+分子离子的角分布获取了CO22+分子离子发生几何结构弯曲的实验信息,验证了理论预言。实验中测量的CO+分子离子的角分布在激光场偏振方向与质谱仪的轴向成30o角时有最大值,这是CO22+分子离子的几何结构发生了弯曲的直接证据。测量了H+离子的角分布,发现当激光偏振方向与质谱仪的轴向平行时其角分布有最大值,这表明不同于H2O分子的空间构型,H2O3+和H2O4+分子离子的空间构型几乎是线性的。此外,在实验中还观测到C2H5OH分子离子的解离碎片中出现了H2+分子离子,这说明C2H5OH分子离子在解离前其分子结构发生了重构。 最后,对本文研究所取得的成果进行了总结,并对本文研究方向的进一步研究提出了几点建议。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TN241

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【参考文献】
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