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蒙脱土/环氧树脂纳米复合材料结构形态与介电性能机理研究

郭宁  
【摘要】:尽管从Lewis提出纳米电介质概念至今,相关研究已发展整整二十年,但是,纳米复合材料结构形态与介电性能之间的相关性问题至今尚未得出令人满意的结论。究其原因主要是纳米复合体系的结构形态不仅取决于聚合物基体与无机纳米相的自身属性、尺度和形状,而且与复合工艺、第三组分的种类及试样制备方法等密切相关。因此,探索调控及表征纳米复合材料结构形态的方法,对于揭示纳米复合材料介观结构形态与宏观介电性能之间的联系,进而开发出介电性能优异的新型电介质材料具有十分重要的意义。 基于目前聚合物基纳米复合电介质的研究现状,本文以探索纳米复合材料的介观结构形态与宏观介电性能之间的联系为目标,选用双酚A环氧树脂为基体聚合物,以经过不同表面修饰的层状硅酸盐蒙脱土为纳米分散相,采用熔融插层复合技术制备出不同的蒙脱土/环氧树脂纳米复合材料;分别利用X射线衍射、傅立叶红外光谱、扫描电子显微镜与透射电子显微镜等分析手段,对复合材料试样的结构形态进行了表征,结果表明:经有机化改性后蒙脱土的片层间距由1.26nm扩大到2.38nm;红外谱图中新增的C—N键伸缩振动峰和O—N键伸缩振动峰意味着烷基铵盐通过阳离子交换反应后与呈负电性的MMT片层形成了键合,因此,改善了MMT与环氧树脂的相容性,使其能够均匀分散在基体树脂中形成了部分剥离型结构的纳米复合相。据此,提出了基于热力学原理和静电力作用原理的调控纳米复合材料介观结构形态的物理模型。 试验研究了复合工艺参数、蒙脱土表面修饰方法以及蒙脱土含量等对蒙脱土/环氧树脂纳米复合材料介电性能的影响,结果表明,复合体系的固化温度主要影响试样在高温时的介电常数,在160°C的测试温度下,固化温度为120°C、150°C和180°C的复合材料试样的介电常数分别为8.2、6.7和3.7,介质损耗角正切值分别为0.45、0.30和0.10;有机化蒙脱土/环氧树脂复合材料试样的相对介电常数和介质损耗角正切值都明显低于纯环氧树脂试样和相同含量的未处理蒙脱土/环氧树脂试样;随着有机化蒙脱土含量的增加,复合材料的相对介电常数和介质损耗角正切值减小,但是含量超过5wt%时,则呈现出回升的趋势。据此,提出了基于动力学原理和静电力作用原理的取向极化束缚模型。 试验研究了蒙脱土有机化处理及含量变化对有机化蒙脱土/环氧树脂纳米复合材料电导特性和击穿特性的影响。结果表明,有机化蒙脱土的引入对环氧树脂在直流电场下的电导率影响显著,电导率提高比率高于蒙脱土含量增量;随有机化蒙脱土含量的增加,纳米复合材料试样的活化能略有降低,在低温区降低了0.02~0.18eV,降幅为6.4%~58%,在高温区降低了0.1~0.4eV,降幅约5.6~22.6%;蒙脱土的引入使环氧树脂的交流击穿场强有不同程度的提高,在蒙脱土含量为3%时,蒙脱土/环氧树脂和有机化蒙脱土/环氧树脂试样的击穿场强分别比纯环氧树脂高27%和31%。根据有机化处理使蒙脱土由微米分散相转变为纳米分散相以及与聚合物基体相容性更好的作用原理,阐释了界面结构对介质低场下离子电导势垒的影响规律;从自由电子在纳米复合界面内的输运机制入手,提出当纳米分散相含量提高时,复合界面发生交叠,导致电子在界面微域内自由行程延长,从而使击穿场强下降的论点。


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