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《燕山大学》 2017年
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亚纳米贵金属基“摇铃”型磁性纳米限域催化材料的结构构筑及性能研究

李瑞飞  
【摘要】:研发高活性、高稳定性、高分散性且易于回收的催化剂对化工领域有着重要意义,其中将贵金属固载在磁性材料上得到的贵金属基磁性催化剂因兼具贵金属纳米粒子的高催化活性及磁性回收的性质而受到广泛关注。在催化剂使用过程中,负载型催化剂间易相互碰撞且贵金属纳米粒子具有高比表面能,以上均易导致贵金属的迁移,团聚,流失,影响催化剂活性。因此,本文拟研究贵金属基“摇铃”型磁性纳米限域催化剂的可控合成,并探究催化剂结构和性能之间的构效关系。对于纳米限域催化剂,Au和Pt纳米粒子分别弥散分布于中空壳层结构中,不仅可以有效避免贵金属迁移,团聚,流失的现象。同时,“摇铃”型催化剂的内腔结构还可以提供双向扩散的机制,提高贵金属纳米粒子的催化活性。而且,可移动的磁性内核有利于纳米催化剂的快速磁性分离回收。首先,通过电荷间相互作用在Fe3O4@SiO_2表面合成20 nm左右具有pH响应的聚合物壳层P(4-VP-DVB),利用聚合物的pH响应性,采用原位还原的方法将Au纳米粒子固载在P(4-VP-DVB)结构中。吸附Au Cl4-时,体系处于酸性条件,聚合物处于溶胀状态,AuCl4-离子吸附在聚合物结构中;加入碱性还原剂后,聚合物处于收缩状态,同时Au纳米粒子被原位还原在聚合物结构中。1.5 nm左右的Au纳米粒子均匀分布在P(4-VP-DVB)结构中,P(4-VP-DVB)的限域作用有效避免了Au纳米粒子迁移,团聚,流失,提高了催化剂的分散性,稳定性,从而表现出高催化活性,并且,聚合物壳层还可以调控Au粒子的尺寸。其次,通过EDOT和K2Pt Cl4间的氧化还原反应,牺牲模板法、热交联处理最终合成Fe3O4@void@TC-PEDOT/Pt“摇铃”型磁性纳米催化剂。尺寸约为2 nm左右的Pt纳米粒子均匀分散在超薄的(10 nm)TC-PEDOT结构中,避免Pt纳米粒子在催化过程中团聚、流失的现象,提高催化剂稳定性;经热交联处理后,聚合物部分碳化,提高了聚合物的刚性,避免聚合物壳层在反应过程中破裂的现象;“摇铃”型催化剂特有的内腔结构可以提供双向扩散的机制,加快底物及产物的扩散,可进一步提高催化效率;将Fe3O4@void@TC-PEDOT/Pt纳米催化剂用于硝基类加氢反应,表现出较高的催化活性及循环稳定性。
【学位授予单位】:燕山大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TB383.1;O643.36

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