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《燕山大学》 2016年
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碳纳米管与石墨烯负载的MnCo_2O_4双功能非贵金属催化剂的研究

孙尧  
【摘要】:随着社会的不断发展进步,人类对清洁能源的需求与日俱增,以氢气为原料的可再生氢氧燃料电池应运而生。可再生氢氧燃料电池的性能主要取决于氧电极的氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)和析氧反应(Oxygen evolution reaction,OER),目前催化性能较好的贵金属催化剂又受其成本高、寿命短等缺陷的制约,无法大规模商业化发展。因此,开发低成本、寿命高、催化性能好的新型催化剂迫在眉睫。尖晶石结构的过渡族金属氧化物被证实具有优良的催化ORR反应和OER反应的双重功能,具有稳定性好、价格低、资源丰富、环境污染小等优点,是一种非常具有发展潜力可再生氢氧燃料电池阴极催化剂,但是作为一种氧化物,本身导电性能很差,不利于电荷转移,因此本文利用Co、Mn制备尖晶石结构的MnCo_2O_4分别与碳纳米管(CNTs)和石墨烯(G)相结合,增强其导电性,使MnCo_2O_4的催化活性能够充分发挥。利用水热法140℃保温24h并再结合400-600℃真空热处理合成了MnCo_2O_4和CNTs相结合的复合催化剂MnCo_2O_4/CNTs,当真空热处理温度为500℃时得到尖晶石结构MnCo_2O_4,颗粒表面粗糙,具有较大的比表面积且被CNTs相互缠绕,不易脱落。催化ORR的平均反应电子数达到3.83,与载量为20%的Pt/C比较接近,但在碱性溶液中具有更高的稳定性;催化OER的能力远远高于商用Pt/C,当电流密度为10 mA/cm~2,所对应的电位只有0.76 V(vs.Hg/HgO)。利用微波-辅助沉积法制备了复合催化剂MnCo_2O_4/G,催化剂颗粒尺寸平均约为50 nm,分散生长在石墨烯上,其催化ORR反应的平均反应电子数为3.85,起始电位、半波电位、极限电流密度分别为0、-0.12 V(vs.Hg/HgO)和5.41 mA/cm~2,接近于20%的Pt/C,并且具有比Pt/C更高的循环稳定性;当电流密度为10 mA/cm~2时,催化OER反应的电位为0.78 V(vs.Hg/HgO),说明催化剂对ORR和OER反应都具有较高的催化活性。
【学位授予单位】:燕山大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36

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