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《燕山大学》 2016年
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银基生物碳复合材料在电催化中的应用研究

张志伟  
【摘要】:随着人类社会的发展和人们生活水平的不断提高,能源短缺已经成为人类社会面对的重要问题之一。石油、煤和天然气等传统能源储量有限,燃烧后对环境造成很大的污染。因此,开发高能量密度,对环境污染小的新型能源成为国内外学者研究的重点。金属-空气电池具有能量效率高、对环境无污染等特点,成为了新能源领域的热点研究方向。目前,最常用的是商业铂碳催化剂。但是由于贵金属铂的储量很少,价格昂贵,稳定性比较差,是燃料电池和金属-空气电池规模化应用的最大阻碍。金属-生物碳复合材料具有高的氧还原催化活性、碱性溶液中稳定等优点,通常被用来替代贵重金属催化剂。因此,本文将生物碳与金属复合作为催化剂材料,改善了物质和离子传导性能,提高其导电性,且生物碳和金属具有协同效应,大大提高了其催化活性,主要内容如下:(1)以硝酸银和豆浆为原料,采用水热法、生物碳自还原和高温退火法成功制备出银-豆浆碳复合材料。随后用氢氧化钾对其进行活化,进一步提高其电催化性能。经过电化学测试,当Ag NO3的添加量为0.1 M(10 ml),退火温度为900 o C时,样品与KOH质量比为1:4,制备出的纳米催化剂C-N/Ag-900-K有着良好的电催化氧还原活性和锌-空气电池放电性能,转移电子数为4,是典型的四电子反应过程,接近于商业铂碳催化剂,且稳定性和抗甲醇性能明显好于商业铂碳催化剂。(2)以硝酸银和卤虫卵壳为原料,采用水热法,生物碳自还原和高温退火法成功制备出银-卤虫卵壳碳复合材料。随后用氢氧化钾对其进行活化,进一步提高其电催化性能。经过电化学测试,当Ag NO3的添加量为75 m M(20 ml),退火温度为900 o C时,样品与KOH质量比为1:4,制备出的纳米催化剂HPC/Ag-2有着良好的电催化氧还原活性和锌-空气电池放电性能,转移电子数3.93,是典型的四电子反应,接近于商业铂碳催化剂,且稳定性和抗甲醇性能明显好于商业铂碳催化剂。
【关键词】: 生物碳 氧还原反应 电催化 锌-空气电池
【学位授予单位】:燕山大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TB333;O643.36
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-11
  • 第1章 绪论11-22
  • 1.1 选题背景及意义11-12
  • 1.2 金属-空气电池概述12-16
  • 1.2.1 金属-空气电池的发展及研究现状12-14
  • 1.2.2 锌-空气电池的工作原理14-15
  • 1.2.3 空气电极概述15
  • 1.2.4 氧还原反应15-16
  • 1.3 氧还原电催化剂研究近况16-20
  • 1.3.1 铂基催化剂16-17
  • 1.3.2 银基催化剂17-18
  • 1.3.3 碳材料18-20
  • 1.4 本文主要研究目的和内容20-22
  • 第2章 实验部分22-34
  • 2.1 实验药品及仪器22-23
  • 2.1.1 实验药品22-23
  • 2.1.2 实验仪器23
  • 2.2 复合材料的制备、表征及电催化测试方法23-26
  • 2.2.1 银-豆浆碳复合材料的制备23-25
  • 2.2.2 银-卤虫卵壳碳复合材料的制备25-26
  • 2.3 催化剂的物理表征方法26-28
  • 2.3.1 X-射线粉末晶体衍射分析(XRD)26
  • 2.3.2 扫描电子显微镜分析(SEM)26-27
  • 2.3.3 透射电子显微镜分析(TEM)27
  • 2.3.4 拉曼光谱(Raman)27
  • 2.3.5 傅立叶红外光谱(FT-IR)27-28
  • 2.3.6 紫外-可见光吸收光谱(UV-vis)28
  • 2.3.7 X射线光电子能谱分析分析(XPS)28
  • 2.3.8 比表面积分析(BET)28
  • 2.4 催化剂的电化学表征方法28-32
  • 2.4.1 旋转圆盘电极28-30
  • 2.4.2 电化学三电极体系30-31
  • 2.4.3 电化学氧还原测试方法31-32
  • 2.5 锌-空气电池32-34
  • 2.5.1 空气电极的制备32-33
  • 2.5.2 锌-空气电池性能测试33-34
  • 第3章 银-豆浆碳复合材料的电催化性能研究34-48
  • 3.1 引言34
  • 3.2 银-豆浆碳复合材料的物理表征34-37
  • 3.2.1 SEM表征34-35
  • 3.2.2 XRD表征35
  • 3.2.3 TEM表征35-36
  • 3.2.4 FT-IR和UV-vis表征36-37
  • 3.2.5 Raman表征37
  • 3.3 银-豆浆碳复合材料的电化学性能37-43
  • 3.3.1 退火温度的确定37-38
  • 3.3.2 Ag NO3的浓度确定38-39
  • 3.3.3 电催化性能研究39-42
  • 3.3.4 稳定性与抗甲醇性能测试42-43
  • 3.4 银-豆浆碳复合材料的氧还原机理43-45
  • 3.5 银-豆浆碳复合材料在锌-空气电池中的应用45-47
  • 3.5.1 恒流放电测试45-46
  • 3.5.2 交流阻抗测试46-47
  • 3.6 本章小结47-48
  • 第4章 银-卤虫卵壳碳复合材料的电催化性能研究48-61
  • 4.1 引言48
  • 4.2 银-卤虫卵壳碳复合材料的物理表征48-52
  • 4.2.1 SEM表征49-50
  • 4.2.2 XRD表征50
  • 4.2.3 TEM和EDS表征50
  • 4.2.4 FT-IR和UV-Vis表征50-51
  • 4.2.5 Raman表征51-52
  • 4.3 银-卤虫卵壳碳复合材料的电化学性能52-56
  • 4.3.1 退火温度的确定52
  • 4.3.2 电催化性能研究52-55
  • 4.3.3 稳定性与抗甲醇性能55-56
  • 4.4 银-卤虫卵壳碳复合材料的氧还原机理56-58
  • 4.5 银-卤虫卵壳碳复合材料在锌-空气电池中的应用58-60
  • 4.5.1 恒流放电测试58-59
  • 4.5.2 交流阻抗测试59-60
  • 4.6 本章小结60-61
  • 结论61-62
  • 参考文献62-69
  • 攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果69-70
  • 致谢70

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