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《燕山大学》 2003年
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MH/Ni电池AB_2型合金及其复合合金负极材料的研究

韩树民  
【摘要】:锆基AB2型Laves相合金被认为是继目前商品化的AB5型稀土基贮氢合金后的第二代MH/Ni电池新型负极材料。这类合金电极材料表现出电化学容量高、能量密度大和循环寿命长等优点。但同时也存在初期活化困难、高倍率放电性能和低温放电性能差等问题。为了进一步改善锆基AB2型Laves相合金的电极性能,本文研究了化学计量比和添加元素对AB2型Laves相合金微观结构及电化学性能的影响,取得了一些有意义的结果。同时, 还利用AB5型稀土基合金与AB2型Laves相合金制备复合合金,从而有效地改善了AB2合金及AB5合金的电化学性能。 通过XRD,SEM和EDS以及电化学测试等方法, 研究了Zr0.9Ti0.1(Ni1.1Mn0.7V0.2)x (x=0.90,0.95,1.00,1.05) 的晶体结构、相组成和电化学性能等。结果表明,4种合金均具有多相结构,以立方C15型Laves相为主相, 同时含有少量六方C14型Laves相和一些Zr-Ni非Laves相,C14型Laves相和Zr-Ni非Laves相的含量均随x的减小而增加;化学计量比对AB2x (x=0.90,0.95,1.00,1.05) 合金的电化学性能有显著影响,AB2x的最大放电容量和荷电保持率均随x增加而增大, AB2x的倍率放电性能随x 减小而增加;C14型Laves相和Zr-Ni非Laves相有利于提高倍率放电性能。 为了进一步揭示添加元素对AB2型Laves相合金的晶体结构和电化学性能的影响,本文比较系统地研究了AB2型Laves相合金Zr0.9Ti0.1Ni0.1Mn0.7V0.3M0.1 (M= None、Ni、Mn、V、Co、Cr、Al、Fe、Mo、Si、C、Zn、Cu和B)的相结构、电化学容量、高倍率放电性能、荷电保持率、循环稳定性以及高温和低温放电性能等。结果表明,所有14种合金均具有六方C14型Laves相的主相晶体结构,同时,含有少量立方C15型Laves相和一些由Zr9Ni11及ZrNi组成的非Laves相;添加V和Mn可提高AB2合金的放电容量,添加B和Mn则显著提高了AB2合金的高倍率放电性能和低温放电容量,Zr0.9Ti0.1Ni0.1Mn0.7V0.3B0.1合金电极在1320mA/g的大电流放电时的容量达到200mA/g;添加Al、C、Si和Co对合金电极的循环稳定性改善明显,而Mn、Ni、V、Fe、Cu、Mo和B等却不同程度地降低了循环稳定性,特别是添加Mn严重影响合金的循环稳定性;Si、Mo、V、Cr和Al的加入可明显改善合金电极的自放电性能;添加Si、Cr、V可显著改善AB2合金电极的高温放电性能,Zr0.9Ti0.1Ni0.1Mn0.7V0.3Si0.1合金电极在338K高温下其放电容量仍达到210mAh/g。 发现在AB2型Laves合金中添加0.5-2%的Si,可以显著改善合金的高温放电性能、自放电性能和循环寿命。Zr0.9Ti0.1Ni1.0Mn0.7V0.3Si0.10合金具有良好的高温电化学性能,在338K高温条件下,该合金的放电容量可达到249mAh/g、 24h荷电保持率为94.2%、经300次充/放电循环后的容量保持率为45.17%。并指出在高温条件下,主要是合金表面腐蚀和氧化过程的加剧导致了合金循环稳定性的进一步降低。 根据AB2型Laves相合金电极的理论放电容量和循环寿命优于AB5型稀土合金,而AB2型合金的活化性能和高倍率放电性能却不如AB5合金的实验结果,提出将AB5型稀土 WP=5 基合金与AB2型Laves相合金优点进行结合,制备AB2-AB5复合合金负极材料的研究构想。 利用球磨的方法制备了AB2-10%AB5复合合金粒子,在AB2-AB5复合合金粒子中,AB5合金通过扩散层对AB2合金粒子的氢化和氢化物分解过程产生催化作用,从而显著改善了AB2合金的活化性能和倍率放电性能。 利用熔炼法制备了AB2-x%LaNi5(x=1, 5, 10)复合合金,由于添加LaNi5后在富Zr相与本体相之间析出的La-Ni相对氢扩散产生催化作用,从而提高了复合合金的活化性能和高倍率放电性能;当LaNi5的添加量为1-5%时,析出的富Zr相抑制金属氢化物的晶格膨胀,AB2-LaNi5复合合金的循环稳定性增加。 同时,利用熔炼法制备了AB5-1%AB2复合合金,使混合稀土AB5合金的放电容量、倍率放电性能和循环寿命得到明显改善。并发现LaNi5-x%AB2复合合金具有优良的倍率放电性能和低温放电性能,当X=5时,LaNi5-5%AB2复合合金电极在233K下的放电容量仍达到215mAh/g。
【学位授予单位】:燕山大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:TM911

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【引证文献】
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1 李媛;稀土—镁—镍系贮氢合金的微观结构和电化学性能[D];燕山大学;2011年
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【参考文献】
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【二级引证文献】
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【二级参考文献】
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10 王春生,雷永泉,潘洪革,吴京,王启东;Ti-Ni系贮氢电极[J];稀有金属材料与工程;1994年05期
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