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贵金属改性的储氢合金对NaBH4电氧化性能的研究

张琳琳  
【摘要】:硼氢化钠是含氢量很高的储氢材料。与其他含氢气体相比,硼氢化物可直接用作阳极燃料来供给DBFC,以提供更高的电压和活性。直接NaBH_4/H_2O2燃料电池是一种具有很高的输出电压、能量转化效率和能量密度的新型燃料电池。 本论文以改性的AB5型储氢合金作为阳极催化剂,采用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)面扫描法、电感耦合等离子质谱(ICP-Ms)、循环伏安法、计时电流法相结合的方法进行表征与测试。重点研究了贵金属修饰的经还原剂浸泡处理的储氢合金电极催化对NaBH_4氧化反应的反应历程的影响。 结果表明,经过Pd改性的储氢合金电极与化学还原处理后的电极相比,对NaBH_4的催化性能有明显提高。相同的扫描范围和扫速的循环伏安测试,经表面还原处理后的第一种和第四种储氢合金电极的峰值电流密度分别为189mA·cm~(-2)和76mA·cm~(-2),进一步化学镀Pd后的第一种和第四种储氢合金电极的峰值电流密度达到了250mA·cm~(-2)和108mA·cm~(-2),在四种电位下的恒电位测试的电流密度值比原始储氢合金都有明显提高。第一种和第四镀钯储氢合金电极催化NaBH_4的利用率分别在-0.7V和-0.5V时达到最大。-0.7V下,在NaBH_4浓度分别为0.1mol·dm~(-3)和1mol·dm~(-3)时,两者的NaBH_4利用率最高,分别为35.23%和31.70%。 在循环伏安曲线中,同一电位下镀银后的储氢合金电极比镀钯电极的电流密度值都要低。镀银储氢合金电极的循环伏安曲线随着扫速的增加,电流密度值也随之增大。第一种和第四种镀银储氢合金电极在-0.7V和-0.9V时燃料的利用率最高,这比镀钯的储氢合金电极要高。-0.7V电位下不同NaBH_4浓度的恒电位曲线显示,两种镀银储氢合金电极在NaBH_4浓度为0.1mol·dm~(-3)时,对燃料的利用率最高,分别为38.13%和35.13%。 在电解液为0.1mol·dm~(-3)NaBH_4和2mol·dm~(-3)NaOH溶液中,不同电位测试的恒电位曲线中,两种镀金的储氢合金电极皆在-0.3V时燃料的利用率最高。在-0.7V电位下,测试的不同NaBH_4浓度的恒电位曲线,两种镀金储氢合金电极都在NaBH_4浓度为0.1mol·dm~(-3)时,对NaBH_4利用率最高,分别为39.42%和60.37%,也是几种贵金属改性的储氢合金电极中对燃料利用率最高的。


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