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尖晶石类复合材料的制备、表征及CO_2光转化性能研究

薛丽梅  
【摘要】:CO2是导致全球变暖的主要温室气体,将CO2固定和转化具有重要的研究意义,光催化转化CO2是CO2转化利用的途径之一。尖晶石氧化物具有一定的可见光催化活性,本文设计制备了铬钴基、钴铝基、镁铁基三种纳米尖晶石型光催化材料,用不同金属离子与之掺杂、用二氧化钛与之复合制备掺杂的及复合的催化材料,目的是减少光生电子和光生空穴重新复合,拓宽光谱影响范围,以充分利用光能,提高光催化的效率。通过TG-DTA、XRD、IR、UV-VisSPS、SEM、NH3-TPD 和 BET 等表征手段对所制备的光催化材料的结构和光化学性质进行分析,以光催化转化CO2制备甲酸量为所制备材料的光催化性能评价指标,对光催化转化CO2工艺条件进行了优化。研究结果表明:CoCr2O4在可见光区550~700nm范围内有明显的吸收峰,CoCr2O4的带隙能为1.61 eV。当反应5 h时,CoCr2O4光催化还原CO2制得甲酸的累积浓度为4.15mmol/g-cat。复合后的CoCr2O4/TiO2高于未复合的CoCr2O4光催化性能,有利于电荷传输,拓展了光催化材料的光响应范围,复合光催化材料有效的降低了光生电子和光生空穴的复合几率,光能的利用率大大得到了提高。CoCr2O4/TiO2-1/2-600表现出了较好的催化活性,当反应5h时,光催化还原CO2制备甲酸的累积浓度为6.82mmol/g-cat。钠和镍掺杂较之未掺杂的CoCr2O4发生了微小的晶格膨胀,铝掺杂相对于未掺杂的CoCr2O4发生了微小的晶格收缩。掺杂量过高或过低,都会影响光催化转化CO2活性。CoAl2O4催化材料在可见光区500~700 nm范围内有明显吸收峰,CoAl2O4的带隙能为1.68 eV。当反应5 h时,CoAl2O4光催化还原CO2制甲酸累积浓度为3.63mmol/g-cat。复合催化材料CoAl2O4/TiO2高于未复合的CoAl2O4的催化性能。MgFe2O4材料微观形貌为球形。MgFe204在可见光区400~620 nm范围内有明显的吸收峰,带隙能为2.07eV。当反应5h时,MgFe2O4光催化还原CO2制得甲酸累积浓度为3.36mmol/g-cat。复合的MgFe2O4/TiO2催化材料,高于未复合的MgFe2O4的催化性能,拓展了光响应范围,增加了比表面积,提高了光生电荷的分离效率,甲酸产量得到有效的提高。焙烧温度为600 ℃、复合比例为1/2时制备的MgFe2O4/TiO2-1/2-600材料具有最佳的光催化活性。以柠檬酸和TiO2-P25为原料,经浸渍-焙烧制备出C-TiO2光催化材料,C取代了 TiO2晶格中的Ti原子,形成了 Ti-O-C的结构,掺杂C后,晶型未发生变化,由于C在价带上方形成了新的能级,使Ti02禁带能窄化,吸收边发生红移;扩展了 Ti02的光响应范围,提高了电子-空穴的分离效率,晶粒分布比较均匀,有利于电荷的传输,光催化活性明显提高。光催化还原二氧化碳生成的甲酸产量达到2.63 mmol/g-cat。相同还原条件下光催化活性比较:CoCr2O4/TiO2CoAl2O4/TiO2MgFe2O4/TiO2C-TiO2TiO2。研究催化材料光催化还原二氧化碳的性能,考察了不同催化材料用量、NaHSO3溶液的浓度、NaOH溶液的浓度、光照时间、灯源等因素对还原二氧化碳效果的影响,并通过正交实验确定了最佳还原工艺:催化剂用量为2.25 g/L,NaHSO3溶液的浓度为2.25 g/L,NaOH溶液的浓度为0.125 mol/L,光照时间为12h,灯源为175W汞灯。


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