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《哈尔滨工程大学》 2019年
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离子交换-反渗透技术处理低放射性废水的试验研究

王嘉森  
【摘要】:随着世界首台第三代核反应堆AP1000的建成投产,放射性废物的处理问题越来越受到人们的关注。核设施在运行、维修和退役阶段会产生大量放射性废水,这些废水必须经过除放射性并分离硼酸后才能向环境中排放。本文在深入调研低放射性废水处理方法的基础上,提出采用离子交换-反渗透技术将放射性核素与硼酸进行分离,并进一步将硼酸与水进行分离,实现核工业废弃物的无害化处理。本论文的主要研究内容包括离子交换去除放射性核素和反渗透去除硼酸两阶段的试验研究及机理分析。离子交换树脂的比选研究以交换容量作为指标,对732、D72、D001三种离子交换树脂进行比选,最终证明732树脂交换能力最优。通过固液比、反应时间、温度和初始浓度试验,探究了树脂交换容量的显著影响因素,并分析证明了离子交换速率主要受液膜扩散过程的影响,交换反应是单分子层反应。当Co、Mn离子共同竞争树脂上的化学位点时,Mn离子的竞争能力稍强,硼酸对竞争反应基本没有影响。固定床树脂柱对放射性核素的去除效能研究则以整体去除率和交换容量作为指标,结果表明单体系条件下Co、Mn离子动态交换容量与静态交换容量基本一致,穿透时间、交换容量和整体去除率随着树脂柱高度的增加、进水流速和进水浓度的降低而增加,其主要原因是目标物的水力停留时间增加、树脂污染物负荷和传质驱动力降低造成的。运用BDST模型计算出了不同运行状态下树脂的交换速率常数和交换容量,并利用该模型有效预测了仅改变进水流速或进水浓度时固定床的运行情况。利用X射线能谱及傅里叶红外光谱分析了反应前后各元素所占比例及各化学键吸收峰波长变化情况。反渗透除硼效能研究以硼酸去除率作为指标,结果表明影响反渗透除硼率最显著影响因素是进水pH,反渗透除硼率随着进水pH的升高、操作压力的增大和回收率的降低而提高。多羟基化合物山梨醇可以有效地强化反渗透除硼效果,并且可以在相对低的pH条件下实现较高的硼酸去除率。运用现象学模型计算出了H_3BO_3和H_2BO_3~-两种组分的反射系数及透过系数,合理解释了反渗透对硼酸的去除率随进水pH的变化机理,并对20℃时反渗透膜在不同跨膜压差和进水pH条件下的硼酸去除率进行了预测。通过本次试验得到了可行性运行的试验数据,并利用相关数学模型预测和评价了实际生产过程中的去除情况,为组合工艺应用于含硼低放射性废水的处理打下了技术基础。
【学位授予单位】:哈尔滨工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:X771

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