收藏本站
《哈尔滨工程大学》 2005年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

PPh_3-Rh/SiO_2催化剂上干气中的乙烯氢甲酰化制丙醛研究

杨富  
【摘要】:丙醛是一种重要的有机化工原料,主要用于生产丙酸、丙醇等中间体。在我国,丙醛的生产基本上属于空白,而且需求呈逐年递增趋势。目前,国外丙醛生产主要采用以纯乙烯为原料、铑膦络合物为催化剂的均相低压氢甲酰化合成法,但是面临着产品分离困难、催化剂回收成本高等缺点。 炼厂催化裂化干气是炼油厂不能再液化的尾气,它的成分复杂,通常作为燃料燃烧或作为废气燃烧处理掉,但其中存在的少量乙烯和氢气却是宝贵的化工原料,如果利用廉价干气中的乙烯制备出高附加值的丙醛,既可增加干气的利用途径,提高炼厂的经济效益,又可解决我国对丙醛及其下游产品需求缺口的问题。 本文利用有机-无机杂化的概念,用三苯基膦配体直接修饰多相催化剂Rh/SiO_2制备PPh_3-Rh/SiO_2多相-匀相杂合催化剂。在固定床上考察了温度、压力、空速、n(P)/n(Rh)、焙烧温度等条件对干气中的乙烯氢甲酰化反应的影响,发现该催化剂在383K、1.0MPa、空速5000h~(-1)的温和条件下具有较高的氢甲酰化活性,与相应的匀相担载催化剂性能相当,其中TOF(转换频率)高达900h_(-1)。同时,该催化剂与产物易分离、铑金属不易流失。 利用TG、~(31)P MAS NMR、XPS、TPD和FTIR表征技术,对PPh_3-Rh/SiO_2催化剂进行了表征。发现PPh_3-Rh/SiO_2催化剂上配体PPh_3和表面Rh原子存在配位作用。考察了CO、H_2和C_2H_4在PPh_3-Rh/SiO_2上吸附及作用状态。发现PPh_3-Rh/SiO_2气固相氢甲酰化中,Rh原子配位PPh_3后的线式吸附CO是烯烃氢甲酰化活性中心。
【学位授予单位】:哈尔滨工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TQ244.2

手机知网App
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 ;日本乙烯2011年4月份产量同比下滑0.6% 5月份预计有所攀升[J];聚氯乙烯;2011年05期
2 宋立美;臧国梁;付洋;;高锰酸钾溶液氧化乙烯的产物探究[J];西安文理学院学报(自然科学版);2011年03期
3 朱方明;;催化干气制乙苯技术研究[J];科技创新导报;2011年23期
4 章文;;2010年中国乙烯产量统计[J];石油炼制与化工;2011年05期
5 董国辉;许凌子;王珠海;时维振;;催化裂解制低碳烯烃的研究及工业应用[J];广东化工;2011年05期
6 王国清;;裂解炉数值模拟技术进展[J];石油化工;2010年05期
7 周崎;;降冰片烯合成工艺的研究[J];石油化工技术与经济;2011年03期
8 米普科;阎修维;范玲婷;郭翔;许胜;程琳;;限制几何构型茂金属催化剂的负载化研究[J];石油化工;2010年05期
9 吉媛媛;王焕茹;满毅;司宇辰;;ZSM-5分子筛晶粒尺寸对石脑油催化裂解性能的影响[J];石油化工;2010年08期
10 王红霞;王申祥;王国清;郏景省;吴庆凤;;乙烯裂解炉管抑制结焦在线涂层的制备研究[J];石油化工;2010年12期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 祝方明;邹昊;伍青;;α-二亚胺镍/MAO催化乙烯/环戊烯共聚合[A];2007年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2007年
2 宋科明;潘锦;高海洋;伍青;;离子液体负载双水杨醛亚胺镍配合物催化乙烯低聚研究[A];2007年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2007年
3 郭丽华;高海洋;伍青;;不对称取代吡啶亚胺铁催化剂催化乙烯聚合研究[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2009年
4 姜健准;谢伦嘉;张明森;亢宇;赵思源;;ZSM-5/MCM-41介微孔复合分子筛的制备及应用研究[A];中国化学会第27届学术年会第11分会场摘要集[C];2010年
5 胡哲;;养鲜技术在冰箱上的应用[A];2001年全国空调器、电冰箱(柜)及压缩机学术交流会论文集[C];2001年
6 高海洋;陈言;伍青;;含硝基的苯胺基亚胺镍配合物的合成及催化乙烯聚合研究[A];2005年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2005年
7 刘作军;俞明南;;华锦集团乙烯公司产品开发战略[A];全国高校价值工程研究会2001学术年会优秀论文、大连理工大学2001届MBA优秀论文专辑[C];2001年
8 那丽华;曹丽辉;张春雨;蔡洪光;张学全;;新型钒系催化剂催化乙烯—丙烯共聚合研究[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2009年
9 邱波;邓晓音;王红英;刘长城;;新型Schiff碱锆配合物的负载及催化乙烯聚合[A];中国化学会第27届学术年会第11分会场摘要集[C];2010年
10 荣峻峰;景振华;张巍;洪晓宇;石勤志;张文平;;NT-1型高效聚乙烯催化剂的研究与开发[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 王康鹏;中石油中石化乙烯厂扎堆投产 2009年国内乙烯过剩“雪上加霜”[N];第一财经日报;2008年
2 记者 陆晓辉;中东乙烯将对我国石化业带来冲击[N];中国高新技术产业导报;2008年
3 何庆东 肖万元;福建炼油乙烯项目进入收尾阶段[N];福建日报;2009年
4 记者 庞利萍;亚洲乙烯涨势将结束[N];中国化工报;2009年
5 记者 杨文平 通讯员 刘清华;我市积极推进80万吨乙烯项目[N];长江日报;2009年
6 王佑;扬子石化拟兴建60万吨乙烯项目[N];第一财经日报;2009年
7 张恩辉;吉林乙烯未雨绸缪防雷度夏[N];中国化工报;2009年
8 隗永梅;燕化乙烯月产节节高[N];中国石化报;2005年
9 记者 何俊;武汉石化乙烯人才培养启动早[N];中国石化报;2008年
10 记者 陆晓辉;煤制乙烯发展前景仍不明朗[N];中国高新技术产业导报;2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 万丽云;乙烯反应因子OsDERF1调控水稻耐逆性的分子机理[D];中国农业科学院;2011年
2 顾采琴;Ca~(2+)、CaM及其目标酶与乙烯诱导番茄和草莓果实成熟衰老关系的研究[D];浙江大学;2003年
3 张春玲;乙烯、脱落酸和AtMYB44在HrpN_(Ea)诱导植物生长与抗虫防卫信号传导过程中的作用[D];南京农业大学;2009年
4 寇晓虹;番茄多聚半乳糖醛酸酶(PG)反义基因表达及相关功能研究[D];中国农业大学;2003年
5 杨静慧;番茄NR基因的转化和表达及相关的胁迫乙烯反应[D];中国农业大学;2002年
6 张红星;番茄中乙烯信号转录因子LeERF1和LeERF2调控机制研究[D];中国农业大学;2005年
7 楼银川;SBA-15负载氧化钼催化剂上乙烷和乙烯选择氧化反应的研究[D];厦门大学;2008年
8 蔚变云;番茄果实乙烯信号转导组分EREBPs基因克隆和表达研究[D];中国农业大学;2003年
9 梅华;乙烯/乙烷络合分离吸附剂的制备及表征[D];南京工业大学;2002年
10 王伟;新型非桥联茂金属催化剂的合成及其烯烃聚合研究[D];浙江大学;2002年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 杨富;PPh_3-Rh/SiO_2催化剂上干气中的乙烯氢甲酰化制丙醛研究[D];哈尔滨工程大学;2005年
2 慕俊娟;沸石催化剂上苯与乙烯液相烷基化反应的研究[D];北京化工大学;2004年
3 王依全;乙烯分解光催化反应器的开发研究[D];中国农业大学;2005年
4 孟凡录;盘锦乙烯工业公司技术改造决策研究[D];大连理工大学;2001年
5 杲明智;中石化中型乙烯企业营销策略研究[D];天津大学;2003年
6 杨俊伟;气固多相光催化过程的磁场效应研究[D];福州大学;2005年
7 李淑丽;番茄成熟过程中超微弱发光的研究[D];西北大学;2005年
8 戴岳;络合型吸附剂变压吸附环氧乙烷生产尾气中乙烯的研究[D];南京工业大学;2004年
9 时云杰;天津乙烯厂亏损成因分析与解困对策研究[D];天津大学;2003年
10 谭能超;聚苯乙烯增韧填充改性研究[D];中北大学;2005年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026