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《哈尔滨工程大学》 2005年
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功能化有机-无机介孔材料的合成、表征及应用研究

刘健  
【摘要】:桥键型有机-无机介孔材料,简称PMOs(Periodic Mesoporous Organosilicas)在1999年由三个小组相继独立报道合成。PMOs的成功合成将介孔材料由孔道化学拓展到了孔壁化学,骨架中的有机基团又使其具有独特的性能,因此有机-无机介孔材料成为目前介孔材料领域研究的一大热点。 本论文从双功能及多功能有机-无机介孔材料的合成出发,利用小角XRD、N_2吸附脱附、固体核磁、透射电镜(TEM)、紫外拉曼光谱、热重分析及红外光谱等多种表征技术对合成材料进行了表征,深入探索了双功能有机-无机介孔材料在酸催化、重金属离子吸附等方面的应用。合成了多功能有机-无机介孔材料,研究了骨架中有机基团的含量与材料性能的关系,并解决了在酸性条件下合成高度有序杂化材料的困难。 使用不同模板剂在酸性条件下合成了孔径在1.5~6nm,具有不同比表面积、孔容的巯基功能化有机-无机介孔材料,考察了其对重金属离子的吸附性能,吸附剂的最高硫含量为2.48mmol/g,对重金属离子都有非常好的吸附性能,对Hg~(2+)的最大吸附量可达455mg/g;并且吸附量与材料的孔径及结构有密切的关系;同时开发了一种多功能吸附剂,可吸附废水中Hg~(2+),Cd~(2+),Zn~(2+),Cu~(2+)及Cr~(3+)等多种重金属离子。 与传统的沸石分子筛相比,介孔材料的酸性仍需提高以满足生产实际的需要,我们使用双氧水原位氧化合成了骨架中含有—CH_2CH_2—或—Ph—的磺酸基功能化有机-无机介孔材料,材料的最高酸量可达1.72mmol/g,并以缩聚、酯化等反应作为模型反应研究了合成材料的催化性能,材料在各催化反应中都显示出良好的催化性能,并且骨架中有机基团的种类对其催化活性及选择性有很大影响。 值得一提的是首次使用三种硅酯作为硅源前体一步共聚合成了多功能的有机-无机介孔材料,考察了骨架中有机基团对所合成材料性能的影响,证明了骨架中有机基团是影响材料水热稳定性的关键因素,使用多个模型反应考察了材料的催化活性,发现有机基团在骨架中的含量与其催化性能也有一定的关系。
【学位授予单位】:哈尔滨工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TB32

【参考文献】
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