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《哈尔滨工程大学》 2006年
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Mo-Bi-Co-Fe基催化剂上异丁烯/叔丁醇部分催化氧化制甲基丙烯醛

庞海舰  
【摘要】:甲基丙烯酸甲酯(MMA)是重要的丙烯酸树脂单体,市场应用前景十分广阔。但目前工业生产MMA的主要工艺是以丙酮和剧毒的氢氰酸为原料的传统丙酮氰醇法,反应过程中还使用高腐蚀性的硫酸,并副产大量难以处理的硫酸氢铵,整个反应的原子利用率只有47%。以异丁烯为原料制MMA是一条工业前景良好的清洁工艺技术路线,无论反应原料、催化剂还是生产过程的绿色化程度,与丙酮氰醇法相比,均有显著提高,整个工艺的原子利用率达到74%。该路线以碳四(异丁烯或叔丁醇)为原料,副产物为水(C_4H_8+CH_3OH+3/2O_2→C_5H_8O_2+2H_2O)。异丁烯选择性氧化制备甲基丙烯醛(MAL)是异丁烯氧化法(i-C4法)制备MMA的关键一步,对其进行研究以提高产品收率具有重要的应用意义。 异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛主要使用含分子氧的气体与异丁烯在固定床反应器上进行,其核心在于催化剂,如何提高选择性氧化催化剂的选择性和稳定性是一个极具挑战性的研究课题。 本论文的研究以钼铋钴铁基多组分复合氧化物催化剂为基础,研究方向是异丁烯选择性氧化制备MAL的催化剂及其催化反应。研究制备条件对多组分复合氧化物催化剂物化性质和反应性能的影响,优化、限定制备条件,获取重复性良好,转化率和选择性较优的催化剂。获取温度、浓度、空速和压力等反应条件对催化反应的影响,研究催化反应的本质规律性;测定催化反应的本征动力学方程,为模式放大提供支持。建立模式放大实验装置,对催化反应进行1500h连续运转和监控,考察反应放大规律和催化剂稳定性。对反应前后的催化剂反应性能和物化性质进行研究,探求反应条件下,催化剂的动态变化。对催化剂的制备方法进行探索,为进一步对催化剂进行优化提供理论支持。
【学位授予单位】:哈尔滨工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TQ224.12

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