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《哈尔滨工程大学》 2006年
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沸石分子筛的表面改性及其烷基化反应性能研究

侯芬红  
【摘要】:线型多环芳烃2,6-二甲基萘(2,6-DMN)是合成2,6-萘二甲酸的主要中间体,2,6-萘二甲酸经氧化合成的高性能聚酯材料聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN),具有优良的阻气性、热稳定性、化学稳定性、以及机械力学性能,可广泛用于电子元件、仪器仪表、建筑构件、纤维、绝缘材料、胶卷、食品包装用薄膜、啤酒瓶以及航天航空和原子能材料等制造行业,应用前景非常广阔,是近10年开发应用最快的高分子材料之一。目前制约PEN工业应用的主要原因是2,6-DMN生产成本太高,因此选择合理的2,6-DMN合成工艺,降低其生产成本至关重要。 本文以提高沸石的萘烷基化反应的活性和选择性为目标,以HY和Hβ分子筛为改性催化剂,用浸渍法和化学液相沉积法(CLD),对HY和Hβ分子筛进行外表面改性。通过对不同条件下改性的沸石的萘烷基化反应性能的研究,揭示外表面改性对催化剂性能的影响规律:外表面改性不改变沸石的骨架结构和孔道内部环境,仅减小孔口直径和覆盖外表面酸性位。同时利用NH_3-TPD、XRD、Py-IR、以及XRF、N_2吸附等温线等技术,对改性前后的分子筛物性结构和表面酸性的变化进行了研究,进一步阐明外表面改性的改性机制。 1.考察了反应温度、反应时间、原料配比等反应条件对萘的烷基化反应的影响,确定了合成2,6-DMN的最佳反应条件:初始压力0.75MPa,反应温度350℃,原料配比萘:甲醇=1:2(摩尔比),反应时间3h。在此条件下,萘的转化率可达87%,2,6-DMN的选择性达14以上。 2.对HY分子筛的改性,主要采用Cu的无机及有机羧酸盐,以浸渍法对其进行改性。浸渍改性中,考察了有机基团改性剂碳链长度、改性剂浓度和浸渍时间对改性催化剂催化性能的影响。结果表明,有机金属改性剂选用辛酸铜,辛酸铜浓度为0.005mol/L,浸渍改性的时间为5h时,改性效果较
【学位授予单位】:哈尔滨工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.32

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【参考文献】
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