气体扩散电极制备及其对苯酚降解效果的研究

【摘要】： 苯酚是优先被列入环境污染物“黑名单”的一种有机污染物，具有浓度高、排放量大、涉及面广等特点，未经处理而随意排放的苯酚废水将带来严重的环境污染。近年来，电催化氧化技术处理难降解有机废水成为研究的热点，其反应条件温和，通过有催化活性的电极反应在现场直接或间接产生羟基自由基，无需外加化学氧化剂，被公认为是一种绿色工艺。 本论文主要是对气体扩散电极为阴极的电化学氧化技术进行研究，具体包括电极的制备、H_2O_2产生量及影响因素、降解苯酚废水的实际效果等。 首先确定气体扩散电极最佳制备条件为活性碳：乙炔黑=9：1(质量比)，以此制备气体扩散电极，着重研究电流密度、pH值、曝气量等因素对H_2O_2产生量的影响。结果表明：电流密度越大，产生的H_2O_2量越多，但当电流密度超过一定值后，H_2O_2产生量的变化不大，综合考虑能耗等因素，电流密度控制在50～75mA／cm~2较好；pH值对系统的电流效率及H_2O_2产生量影响较小，综合考虑反应速度等因素，确定pH=3较好；曝气量对过氧化氢的产生量也有很大影响，综合能耗等因素，确定5L／min较好。 利用上述气体扩散电极做阴极，石墨电极做阳极，以Na_2SO_4为电解质，研究了电解时间、电流密度、pH值、初始苯酚浓度、曝气量、加入不同浓度的Fe~(2+)等因素对苯酚降解效果的影响。结果表明：在电流密度为75mA／cm~2、曝气量为5L／min、初始pH=3的条件下，当苯酚的初始浓度为80mg／L时，1h后其去除率达77％；Fe~(2+)的加入对苯酚降解率产生了很大影响，当溶液中加入0.2mmol／LFe~(2+)时10min内苯酚降解率可达89％。 同时，分别利用掺入锰、钴催化剂的气体扩散电极做阴极，在H_2O_2产生实验中，掺入锰、钴后的电极使得H_2O_2产生量迅速下降，验证了锰、钴等过渡金属对H_2O_2有催化分解作用；而在苯酚降解实验中，掺入锰、钴后的电极使苯酚降解率下降较少，因此可推测出锰、钴催化H_2O_2产生H_2O和·OH。 最后，本实验还考察了不同时间时苯酚降解过程的全波扫描光谱图，分析苯酚降解过程；并对不同阴极条件下苯酚降解的过程进行比较。

【学位授予单位】：哈尔滨工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：X703