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《哈尔滨工程大学》 2008年
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直接甲醇燃料电池阳极Pt基合金催化剂的研究

丁宇  
【摘要】: 本文综述了直接甲醇燃料电池(DMFC)的基本结构,研究现状及关键技术问题,详细介绍了阳极催化剂的研究现状及催化剂的制备方法,并对浸渍还原法制备催化剂的性能影响因素进行了介绍。 为了提高直接甲醇燃料电池的阳极催化剂活性,降低贵金属的载量,利用浸渍还原法制备的PtNi/C和PtNiPb/C催化剂,研究了催化剂的活性及稳定性。并通过X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM),能量散射光谱(EDAX)、X-射线光电子能谱(XPS)、等测试方法对催化剂的表面形貌,粒径,晶型结构、组成、表面电子状态等进行表征。利用玻碳电极测试了催化剂在0.5mol·L~(-1)甲醇和0.5mol·L~(-1)硫酸混合溶液中的循环伏安曲线,阶跃电位曲线,I-t曲线,考核了催化剂对甲醇电催化氧化活性和稳定性的影响。 由循环伏安测试结果表明在Pt:Ni=8:2、80℃、pH=8时制备的PtNi/C催化剂具有最好的催化活性。而XRD表明催化剂晶体呈面心立方结构,计算得知粒径较大约为4nm左右。TEM结果显示PtNi/C催化剂有明显团聚现象。由EDAX结果显示,PtNi比例与理论相似,表明金属全部沉积在载体表面。XPS结果显示Pt主要以0价形式存在,Ni主要以NiO,Ni(OH)_2,NiOOH的形式存在。与Pt/C(E-Tek)催化剂比较显示,Pt-Ni/C二元合金催化对于阳极甲醇溶液中的暂态催化活性相似,长期稳定性较差,但在同等活性情况下减少了贵金属Pt的用量。 PtNiPb/C三元合金催化剂找出最佳反应条件为PtNiPb541,90℃,pH值为10。电化学测试结果表明PtNiPb/C三元合金催化活性明显高于Pt/C(E-Tek)催化剂,但是长期稳定性较低,而XRD计算得知粒径较大约为4nm左右。TEM结果显示PtNiPb/C催化剂略有团聚现象。由EDAX结果显示,PtNi比例与理论相似,表明金属全部沉积在载体表面。由XPS可知催化剂表面主要为NiO,Ni(OH)_2,NiOOH,Pb以0价形式存在也有少量的PbO。 催化剂的热处理能够提高Pt NiPb/C金属的合金化程度,改变催化剂的结构,使PtNiPb/C催化剂相互间分散的更加均匀,改善催化剂的稳定性,提高催化剂的使用寿命。考察了在氩气保护下200℃,250℃,300℃,350℃下四种不同温度热处理,XRD结果表明随着热处理温度的提高粒径逐渐增大。
【学位授予单位】:哈尔滨工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:TM911.4

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