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CeO_2基纳米材料的合成及催化性能研究

塔娜  
【摘要】: 纳米材料以独特的光、电、磁、催化等性能受到广泛的关注。这些特殊的性能取决于材料的尺寸、表面结构以及粒子间的相互作用力等因素,主要表现为表面效应,体积效应立和量子隧道效应等。这些效应对于材料的催化性能有着显著的影响,因此纳米材料在催化领域中的应用被一致公认为纳米材料最具潜力的研究方向。 本文使用水热法成功制备了形貌各异、比表面积相近的CeO2纳米材料,包括:纳米线(长径比约为20)、纳米棒(长径比约为10)、纳米球(平均直径为320m)和纳米粒子(平均粒径6nm)。并对其精细结构、催化性能和氧化还原性能进行了系统研究。发现CeO2纳米材料的形貌对于其催化性能有着显著的影响,这是由晶面本身的性质所决定的。主要暴露活泼晶面{110}和{100}的CeO2一维纳米材料较传统的纳米粒子(主要暴露{111}面)具有更优的一氧化碳催化性能。尽管具有相似的几何构型和表面晶面组成,但是纳米线材料由于其表面上暴露的高活性{100}晶面比例较高,从而显示出较纳米棒材料更高的催化活性。 在此基础上,为了更深入地研究CeO2纳米材料的形貌效应,文章考察了水热条件对CeO2纳米线材料的形貌和催化性能的影响,并且进一步提出了其生长过程的模型。结果表明,CeO2材料上尽管在一定的范围内表面晶面的种类和分布对催化性能的影响起主要作用,但是材料的催化性能是表面暴露晶面的种类、比例以及材料的比表面积的综合作用结果。 在CeO2纳米球的合成过程中,球的尺寸与反应物中尿素的浓度相关,尿素浓度高球的尺寸小。因此推测在此过程中尿素起到了双功能的作用:其水解产生的气泡是合成球状材料的结构导向剂,而产生的OH-和C032为沉淀剂。 由于CeO2材料通常被用作催化剂的载体或者助剂以获得优化的催化性能,所以本文将Au负载于CeO2纳米粒子上,详细研究了其催化性能与Au粒子尺寸的关系。结果显示,在不改变载体CeO2表面性质的前提下,催化剂的活性随着Au粒子尺寸的增加而下降。这是因为Au粒子的尺寸的变化会改变反应物在催化剂上的吸附以及催化剂本身的氧化还原能力。将Au粒子尺寸与转换频率相关联后,发现不同的催化反应中,起主要作用的Au原子位于粒子上不同的位置。在本文的实验条件下,Au对CO催化氧化起主要作用的位置是Au粒子表面上低配位数的顶点原子;而对水汽变换反应起主要作用的则是Au粒子上的台阶原子。 在Au/CoCeOx催化剂中CeO2作为助剂,促进了材料中CoOx的分散,获得了较大的比表面积,因而其具有良好的CO氧化性能。其中Au化学状态对其催化性能有明显的影响。在Au/CoCeOx催化剂中,CO氧化的性能与催化剂表面Au+的含量成正比,Au+可能是反应的主要活性物种。水汽的添加对反应有一定的促进作用,但是由于Au+不能稳定存在,特别是当催化剂表面Au+的含量过高时,在水汽的作用下Au+迅速发生歧化反应,导致催化剂的性能下降。


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