收藏本站
《东北石油大学》 2013年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

稀土改性MCM-48催化剂上庚烷异构化性能研究

杨美娥  
【摘要】:在石油化工行业中,烷烃异构化将成为生产清洁汽油,提高汽油辛烷值的重要措施,而开发新型高效异构化催化剂则成为研究的重点。作为最有发展前景的异构化催化剂,MCM-48介孔分子筛具有比表面高、孔径均匀~2.6nm和孔道规整有序且成三维螺旋立体结构等优点,为制备高金属分散度与物质传输速率的多相催化剂提供了契机。本文通过不同的方法将稀土元素铈(Ce)引入到MCM-48分子筛中对其改性,并以改性后的介孔分子筛MCM-48为载体,采用浸渍法制备了负载镍的催化剂,以庚烷异构为反应模型,考察催化剂的催化性能。本文通过两种方法(室温法和水热晶化法)对MCM-48分子筛进行了改性,研究了稀土铈的含量以及模板剂用量对介孔分子筛合成的影响,并将改性后的两种分子筛作为催化剂用于正庚烷异构化反应中考察其催化性能。实验结果表明,采用室温法制备的Ce/MCM-48虽然具有MCM-48的特征峰,但是衍射峰强度小,20=4°~5°区间的特征峰不明显,随着铈的含量的增加,甚至有些改性的样品不再具有MCM-48的特征峰,将其用于催化正庚烷异构化的反应效果不明显,正庚烷的转化率为9%,异构烷烃的选择性为35%;采用水热晶化法制备的Ce-MCM-48在110℃下晶化72h,550℃焙烧6h(采用程序升温2℃/min),得到改性MCM-48的(211)、(220)衍射峰最强,且在20=4°~5°区间的(420)、(332)特征峰也可辨认,这说明改性介孔分子筛的孔道排列具有较强的有序性,将此分子筛作为催化剂,用于正庚烷异构化反应中考察其催化性能,结果Ce-MCM-48的催化活性和选择性仅为7%和49%。由于改性后的分子筛作为催化剂催化正庚烷异构化反应催化活性偏低,可能是由于金属性太低,所以本实验又通过浸渍法制备了一系列以镍为活性组分的催化剂Ni/Ce/MCM-48和Ni/Ce-MCM-48。考察了不同影响因素下这两种催化剂对正庚烷异构化反应的催化性能。实验发现,镍负载量为2%,反应温度为290℃,还原温度为400℃,还原氢气流速在60mL/min,还原时间为5h时Ni/Ce-MCM-48的催化活性和选择性可以达到26%和75%。
【学位授予单位】:东北石油大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:O621.251

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 郝仕油;张静;孙烁榕;上官丹丹;;介孔Ce-MCM-48的合成及其可见光催化性能研究[J];中国稀土学报;2012年02期
2 齐丽莉;纪敏;王新葵;贺民;蔡天锡;;AlCl_3/MCM-41催化剂上桥式四氢双环戊二烯异构化反应[J];催化学报;2010年04期
3 战瑞瑞;;稀土改性纳米固体超酸SO_4~(2-)/ZrO_2-CeO_2-SiO_2催化剂的研究[J];稀土;2009年03期
4 詹望成;卢冠忠;郭杨龙;郭耘;王艳芹;王筠松;张志刚;刘晓晖;;Synthesis of cerium-doped MCM-48 molecular sieves and its catalytic performance for selective oxidation of cyclohexane[J];Journal of Rare Earths;2008年04期
5 曲凤玉;李建华;刘凤华;纪明艳;朱广山;;低温下MCM-48的高产量合成[J];高等学校化学学报;2008年07期
6 杨义文;李蕾;陈慧宗;;稀土复合固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2-2%Sm_2O_3催化合成乙酸辛酯[J];稀土;2008年03期
7 刘永梅;赵彦生;窦涛;;超声波辅助室温下合成介孔材料MCM-48[J];化学与生物工程;2008年04期
8 王晓宁;赵震;徐春明;段爱军;张莉;姜桂元;;Effects of Light Rare Earth on Acidity and Catalytic Performance of HZSM-5 Zeolite for Catalytic Cracking of Butane to Light Olefins[J];Journal of Rare Earths;2007年03期
9 姜兆波;劳振花;;以混合非离子-阳离子表面活性剂为模板剂合成MCM-48介孔分子筛[J];内蒙古民族大学学报(自然科学版);2006年03期
10 李虎;罗立文;于慧征;吕仁庆;夏道宏;;丁硫醚在Ce-HZSM-5分子筛上的转化反应研究[J];化工科技;2006年01期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 吕江维;孙晗;魏亚青;张文君;任君刚;吕春艳;;介孔硅材料提高难溶性药物生物利用度的研究进展[J];药学研究;2018年06期
2 韩蕾;欧阳颖;罗一斌;达志坚;;不同元素改性ZSM-5分子筛在轻烃催化裂解中的应用[J];石油学报(石油加工);2018年02期
3 Aaron Akah;;Application of rare earths in fluid catalytic cracking: A review[J];Journal of Rare Earths;2017年10期
4 冯敏超;周晓龙;李承烈;赵基钢;;分子筛孔结构对正己烷催化裂解性能的影响[J];石油炼制与化工;2017年08期
5 叶思施;靖宇;王运东;费维扬;;Recovery of rare earths from spent FCC catalysts by solvent extraction using saponified 2-ethylhexyl phosphoric acid-2-ethylhexyl ester(EHEHPA)[J];Journal of Rare Earths;2017年07期
6 张孔远;崔程鑫;赵兴涛;杨志超;刘晨光;;稀土Ce改性Pt/Hβ-HZSM-5异构化催化剂的性能[J];石油化工;2017年05期
7 吴韬;袁桂梅;陈胜利;薛扬;李淑娟;;ZSM-5分子筛的合成及其在丁烯催化裂解反应中的应用[J];燃料化学学报;2017年02期
8 祁彩霞;王云霞;丁孝涛;苏慧娟;;Au/ZSM-5催化剂催化裂化轻柴油多产丙烯(英文)[J];催化学报;2016年10期
9 张络明;许春芳;马通;巩雁军;;La改性ZSM-5分子筛及其在催化裂解反应中的应用[J];化工学报;2016年08期
10 吴明周;詹望成;郭耘;王筠松;郭杨龙;龚学庆;王丽;卢冠忠;;氧化锰催化剂在环己烷无溶剂选择性氧化反应中的活性:焙烧温度的影响(英文)[J];催化学报;2016年01期
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 马瑞红;苏孝文;金凌云;鲁继青;罗孟飞;;Preparation and characterizations of Ce-Cu-O monolithic catalysts for ethyl acetate catalytic combustion[J];Journal of Rare Earths;2010年03期
2 郝仕油;;超细CeO_2的微波辅助加热合成及其抛光性能[J];无机化学学报;2008年06期
3 武丽美;崔捷;纪敏;贺民;田福平;蔡天锡;;固载化AlCl_3催化合成金刚烷[J];石油化工;2007年12期
4 郭海福;杨淑娟;闫鹏;何春;吴燕妮;崔秀兰;;新型固体超强酸Ni~(2-)+SO_4~(2-)/ZrO_2-Nb_2O_5的制备和表征[J];化学世界;2007年02期
5 杨义文;李蕾;陈慧宗;;纳米稀土复合固体超强酸催化合成乙酸苄酯[J];化学试剂;2006年11期
6 赵黔榕;吴春华;毕韵梅;杜霞;迟绍明;;制备条件对纳米级固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2性能的影响[J];化学通报;2006年09期
7 蒋月秀;郭尚伟;张雪;童张法;;铈对SO_4~(2-)/TiO_2/Al-PILC固体超强酸改性的研究[J];稀土;2006年02期
8 陈慧宗,杨义文,刘永根,王瑞芬,刘芳,葛军英;纳米稀土复合超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2-La_2O_3催化合成乙酸冰片酯及其动力学初探[J];化学世界;2005年08期
9 闰明涛,张大余,吴刚;介孔分子筛MCM-48的室温合成与表面修饰[J];无机化学学报;2005年08期
10 台国安,郭万林,姜燕;超声化学法制备介孔复合材料的研究[J];化工新型材料;2004年12期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 胡帮杰;;对二甲苯生产装置异构化反应工艺条件优化研究[J];当代化工研究;2018年07期
2 靳玲侠;;作者来信照登[J];化学通报;2017年06期
3 刘全夫;李盈;;工艺条件对正戊烷异构化反应的影响[J];化工中间体;2014年01期
4 张善营;伍宝洲;;芳烃异构化反应系统采用热高分工艺可行性分析[J];河北化工;2012年03期
5 张善营;伍宝洲;;芳烃异构化反应系统采用热高分工艺可行性分析[J];精细化工原料及中间体;2012年04期
6 周建军;刘植昌;张睿;孟祥海;徐春明;;室温离子液体催化正戊烷异构化反应[J];燃料化学学报;2008年02期
7 贾立明;刘全杰;徐会青;王刚;;正十二烷的临氢异构化反应研究[J];当代化工;2006年06期
8 张春勇,刘靖,王祥生;分子筛催化剂在异构化反应中的研究进展[J];工业催化;2004年06期
9 粟小理;含氟乙烷的异构化反应[J];有机氟工业;1999年04期
10 尹笃林;林立炟;;单铂和铂锡重整催化剂上正庚烷异构化的动力学方程[J];湖南师范大学自然科学学报;1987年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张明;秦岩;黄雪青;黄志雄;;氰酸和异氰酸异构化反应的从头计算研究[A];第九届全国计算(机)化学学术会议论文摘要集[C];2007年
2 冯丽娜;张建国;张同来;郑慧慧;;5-氨基四唑气相异构化反应的理论研究[A];中国化学会第26届学术年会理论化学方法和应用分会场论文集[C];2008年
3 徐婷婷;曲泽星;刘春根;;四面体烷衍生物光催化异构化反应机理的理论研究[A];中国化学会第十二届全国量子化学会议论文摘要集[C];2014年
4 刘峰毅;Keiji Morokuma;;多烯光异构化反应中的锥形交叉及其在分子转动马达中的作用[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第15分会:理论化学方法和应用[C];2014年
5 雷依波;朱超原;文振翼;林圣贤;;改进的半经典动力学模拟二苯乙烯光致顺反异构化反应[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年
6 蒋臣威;谢瑞华;李福利;Roland E.Allen;;偶氮苯类分子异构化反应的动力学研究[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年
7 杨丽娟;曾艳丽;孟令鹏;郑世钧;;CH_3NO的异构化反应[A];中国化学会第26届学术年会理论化学方法和应用分会场论文集[C];2008年
8 郭霞;林铃;郭荣;;反式1,2-二苯乙烯在SDS/BA/H_2O体系中的直接光异构化反应[A];中国化学会第十届胶体与界面化学会议论文摘要集[C];2004年
9 刘维桥;刘平;任杰;孙予罕;蹇瑞红;;SAPO-11正庚烷加氢异构化反应特性[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
10 童晓峰;张兆国;;RH(Ⅰ)-催化的1,6-烯炔环异构化反应研究[A];中国化学会第十三届金属有机化学学术讨论会论文摘要集[C];2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 商永臣;MCM-49和MCM-22分子筛催化剂上1-丁烯骨架异构化反应的研究[D];吉林大学;2005年
2 曹崇江;Al、Ga促进的SO_4~(2-)/ZrO_2烷烃异构化催化剂研究[D];南京工业大学;2005年
3 胡云峰;中孔SAPO分子筛合成及其在载Pt催化剂中对正辛烷异构化性能影响的研究[D];大连理工大学;2006年
4 汪哲明;SAPO基、长链烷烃择形异构化催化剂的结构设计[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
5 邹艳;正丁烷异构化的反应机理和催化剂制备研究[D];复旦大学;2006年
6 杨晓梅;长链正构烷烃在多功能催化剂上的择形异构化[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
7 王磊;离子热合成磷酸铝分子筛及其催化烃类异构化反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
8 郭玉华;分子筛催化的烯烃裂解及戊烯异构反应机理的理论研究[D];北京化工大学;2008年
9 李志强;分子内临位N/O(N)质子传输及异构化过程的理论研究[D];山东大学;2008年
10 吴宏描;金催化及钯催化含多重键化合物的活化—异构化反应研究[D];南京大学;2016年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 蔡文斌;基于光异构化反应的顺式烯烃合成新技术研究及其在抗肿瘤药物Combretastatin A4合成中的应用[D];华东理工大学;2018年
2 甄星;复合分子筛催化剂的烷烃临氢异构化反应行为研究[D];西安石油大学;2018年
3 杨美娥;稀土改性MCM-48催化剂上庚烷异构化性能研究[D];东北石油大学;2013年
4 吴会敏;金属/SAPO-31分子筛的金属性和酸性对正构烷烃异构化反应性能的影响[D];黑龙江大学;2015年
5 王瑞芬;固体酸催化异构化反应的研究[D];江西师范大学;2006年
6 宋菁;复合分子筛催化烷烃临氢异构化反应性能研究[D];西安石油大学;2017年
7 王亚兰;分子筛催化剂催化2-戊烯异构化反应的机理研究[D];华东理工大学;2014年
8 张旭;固体超强酸催化正构烷烃异构化反应的研究[D];东北石油大学;2011年
9 周国斌;固体超强酸催化萜烯化合物异构化反应的研究[D];江西师范大学;2002年
10 郑晓蕾;二苯丁二烯分子光异构化反应的非绝热动力学研究[D];西北大学;2016年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026