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《东北石油大学》 2018年
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锆改性MCM-48的制备及其庚烷异构性能的研究

王坚  
【摘要】:MCM-48介孔分子筛孔道结构呈三维螺旋排列、比表面积较大、骨架结构稳定,但纯硅MCM-48由于存在酸强度低、离子交换能力差、热稳定性较弱和缺少必要的催化活性中心等缺点,限制了其在催化领域的应用。因此,开发酸强度高、稳定性好和催化活性佳的高质量介孔分子筛具有重要的理论和现实意义。本文采用原位掺杂水热合成法合成过渡金属锆改性的MCM-48介孔分子筛,并以硝酸铵溶液进行修饰,同时以等体积浸渍制得Ni/H-Zr-MCM-48催化剂。XRD、N2吸附-脱附、SEM、TEM、NH3-TPD等表征结果表明Zr/Si摩尔比0.02,120°C下晶化72 h,550°C下焙烧5 h,所合成的Zr-MCM-48介孔分子筛具有典型三维立方结构,晶型完美可控,有序性较强。相较于MCM-48介孔分子筛,硝酸铵溶液修饰处理后制备的H-Zr-MCM-48催化剂样品结构并没有被完全破坏,仍具有MCM-48三维立方结构并具有更多的酸性中心。相较于Zr-MCM-48和H-Zr-MCM-48,Ni/H-Zr-MCM-48催化剂虽然在孔道结构上有一定破坏,但总体上依然保持MCM-48三维立体结构且总酸量增加,活化处理后的样品比未经修饰的样品具有更多的酸性中心。以H-Zr-MCM-48和Ni/H-Zr-MCM-48酸性介孔分子筛作催化剂,对正庚烷异构化反应催化性能进行研究,考察了金属含量、反应温度、,反应时间和还原温度等因素对反应结果的影响。实验结果表明,同等反应条件下与Zr-MCM-48相比,当锆硅摩尔比为0.02、反应温度为260°C、反应时间为130 min时,H-Zr-MCM-48对正庚烷异构化反应的转化率达到44.6%。负载金属镍后,Ni/H-Zr-MCM-48催化剂庚烷转化率和异庚烷选择性分别达到58.3%和85%,而且在反应6 h以后依然具有较高的催化活性。
【学位授予单位】:东北石油大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36

【参考文献】
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