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正构烷烃异构化固体超强酸催化剂的研究

刘全夫  
【摘要】: SO_4~2-/ZrO_2-Al_2O_3类固体超强酸具有较强的酸性、较好的热稳定性、环境友好性以及良好的催化性能,因此,其在石油化工行业中具有诱人的应用前景。近几年,这类固体超强酸的开发与应用研究成为了固体酸催化剂的研究热点。 本论文以SO_4~2-/MxOy型固体超强酸催化剂中酸性最强的SO_4~2-/ZrO_2作为研究对象,主要研究了SO_4~2-/ZrO_2-Al_2O_3固体超强酸的制备及其在正戊烷异构化反应中的应用。实验中引入贵金属Pt且采用Al_2O_3作为第二组分制备了Pt-SO_4~2-/ZrO_2-Al_2O_3型固体超强酸催化剂,并以正戊烷为原料,在10ml连续流动式固定床高压微反-色谱联合装置上对催化剂进行了评价。考察了Al_2O_3加入方式、Al_2O_3含量、焙烧温度、浸渍溶液种类、硫酸加入方式、硫酸浓度、陈化温度、Pt含量、活化温度和活化时间等制备方法对催化剂反应性能的影响,确定适宜的制备方法。并研究了反应温度、反应压力、空速、H2/nC5等对正戊烷异构化反应的影响。 实验结果表明,添加第二金属氧化物组分Al_2O_3及负载过渡金属Pt均会改善催化剂的异构化性能。通过对轻质烷烃异构化催化剂的评价与筛选,所制备的Pt-SO_4~2-/ZrO_2-Al_2O_3催化剂在Al_2O_3含量为5.0%,采用共沉淀低温陈化,在0.5mol/L的硫酸溶液中浸渍且于650℃焙烧,金属Pt含量为0.10%,300℃活化3h用于异构化反应效果最佳。该催化剂在t=200℃,P=2.0MPa,WHSV=1.5h-1,H2/nC5=4.0的条件下反应时,正戊烷转化率为72.85%,异戊烷收率为67.63%,异戊烷选择性为92.84%,液收率为94.78%。其催化效果优于同类催化剂。


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