晶格氧材料用于天然气制合成气方法研究
【摘要】：
目前工业成熟的制合成气方法主要有:水蒸气重整法,联合重整,自热转化法及非催化部分氧化法。本课题开发的是一种全新的催化部分氧化工艺,该方法催化剂提供晶格氧与CH4发生选择氧化反应生成合成气,晶格氧参与反应后,催化剂还原为低价态,在氧化反应过程中,甲烷与氧气不直接接触,解决了安全性的问题;处于还原态的催化剂,用气相氧将还原态的催化剂氧化到高价态,补充晶格氧,完成反应循环,在还原过程中,催化剂直接与空气反应,无须额外的空分装置,因而又解决了空分的问题。
经过前期的资料检索,确定钙钛矿型复合氧化物(ABO3)作为晶格氧催化剂主体材料,该材料是以A位或B位阳离子为结点的立方晶系,B离子与氧构成BO6八面体。利用XRD,H2-TPR,CH4-TPSR,脉冲反应,连续流动反应,XPS等方法对A位、B位阳离子和A位取代离子进行了筛选与性能考察试验,并对选取的催化材料的氧物种性质进行了研究。
确定了催化剂的主体材料后,进行了催化剂的制备条件及成型方法考察。通过试验可以得出:催化材料LaFeO3最适合进行甲烷的选择氧化反应,最佳制备条件为凝胶形成温度75~85℃,焙烧温度900℃,焙烧时间10小时,络合剂为氨基乙酸,氨基乙酸与硝酸根离子比为4:3,镧源和原料纯度对催化材料性质没有显著影响;在反应温度900℃,气体总流速211/min条件下进行的连续流动反应结果为甲烷转化率93%,CO选择性97.6%,催化材料选择氧化甲烷的量为22 g/Kg cat。
【学位授予单位】：大庆石油学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TE665.3
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