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《东北林业大学》 2016年
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基于BES污水处理—产能研究及微生物群落结构解析

孙彩玉  
【摘要】:就目前的污水处理体系而言,大多数属于“耗能除污”,在处理污水的同时需要消耗大量的能源,随着能源的紧缺和环境污染的日益加重,除污与耗能这一矛盾急需解决。生物电化学系统(BES)技术的出现解决了这一矛盾,其技术主要包括微生物燃料电池和生物电解池。该技术结合了生物和电化学反应的优点。生物电化学系统主要包括微生物燃料电池(MFC)技术和微生物电解池(MEC),二者不但可以处理污水,同时可以回收电能和清洁的氢能。可以真正实现“去污-产能”的双重功效。目前,有机废水的污染中,糖蜜废水和中药废水的排放COD含量较大,污染范围广,急需处理。而来自矿山、冶炼、电解、电镀、农药、医药、油漆、颜料等企业排出的重金属离子的污泥和废水作为肥料和灌溉农田,会使土壤受污染,造成农作物减产甚至死亡,进入水体后造成水生生物重金属离子的富集,通过食物链对人体产生严重危害。因此本研究基于生物电化学的理论知识,构建了微生物燃料电池和微生物电解池,阳极以糖蜜废水和中药废水作为阳极底物,阴极以金属离子作为阴极电子受体,即可实现有机废水和金属离子废水的双重处,同时还可回收电能,在MFC稍加改造即为MEC,阳极以有机废水为底物,外加电压便可实现电子和质子的结合从而实现产氢。利用产氢废水二级发酵又可产甲烷,实现废物的重复再利用。本研究首先构建了连续流的以糖蜜废水为阳极、不同浓度的Ag+作为阴极电子受体的MFC, MFC可以稳定的产电且污水处理效果理想,得到的最大功率密度分别为62.82mW.m-2,并实现了对Ag+的最高去除率71.6%,COD最大去除率为81.2%。而后,平行构建了四组分别以Cu2+、 Ni2+、 Cr6+和Cd2+为阴极电子受体的MFC,四组MFC阳极糖蜜废水COD去除率均能达到70%以上,各阴极金属去除率分别为51%、39%、66%和48%,并对阴极还原产物进行了XRD分析,阴极产物一部分被还原为金属单质,另一部成为氧化物。本部分实验成功构建了连续流微生物燃料电池,并与传统间歇式微生物燃料电池进行了对比,实现了有机废水的连续处理工艺,同时回收电能和金属单质。在上述研究基础之上,优选了Ag+和Cr6+作为阴极电子受体,以中药废水为阳极组建了连续流MFC并实现了长期运行,以Ag+为电子受体的MFC最大功率密度为1165.4m W·m-2;最大库伦效率为8.17%,COD去除率为43.47%,色度去除率为65%。以Cr6+作为阴极电子受体的MFC,最大功率密度为556.38 mW.m-2;最大库伦效率为6.06%,COD去除率为49.26%,色度去除率为74%。采用了454高通量测序对MFC阳极微生物群落进行了分析,包括层次聚类分析和门、纲、属和种的结构层次上进行了比较。结果表明在本MFC中产电优势菌有5种。其中Propionibacterium_unclassified和Propionibacteriaceae_unclassified为未知菌。在连续流MFC的基础上加以改造,构建了以阳极中药废水为底物的MEC产氢系统.并对比了污泥非固定化和污泥固定化的产氢交果。结果表明:固定化污泥MEC系统有机负荷在24 g COD L-1.d-1时达到最大产氢率,系统COD去除率稳定在43.6%一50.1%之间,高于非固定化反应器的COD(25.8%-38.9%)去除率。HRT为15h(OLR4.8 g COD L-1·d-1)是产甲烷最佳HRT条件。非固定的活性污泥和固定化活性化污泥在MEC研究和比较说明,固定化污泥系统具有更好的稳定性和更高的生产能力。随后采用两级发酵过程对产氢废水进行产甲烷研究,说明污泥固定化可以显著提高能源回收率。同样采用454高通量测序方法对MEC阳极微生物群落进行分析,结果待MEC稳定产氢后,其主要优势菌种为不动杆菌属的A cinetobacterjohnsoni和黄杆菌属的Flavobacterium_denitrificans,但仍然存在许多未知菌。
【关键词】:生物电化学系统 微生物燃料电池 微生物电解池 污水处理 能源回收
【学位授予单位】:东北林业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X703
【目录】:
  • 摘要3-5
  • Abstract5-15
  • 1 绪论15-35
  • 1.1 课题研究背景15
  • 1.2 微生物燃料电池(MFC)研究进展15-27
  • 1.2.1 微生物电池基本原理15-16
  • 1.2.2 微生物燃料电池类型16-17
  • 1.2.3 MFC的应用与污水处理17-20
  • 1.2.4 产电微生物的类型别与类型20-21
  • 1.2.5 产电微生物产电性能评价21-24
  • 1.2.6 产电微生物代谢特性24
  • 1.2.7 MFC的电子传递机制24-27
  • 1.3 微生物电解池(MEC)27-31
  • 1.3.1 微生物电解池(MEC)研究进展28-29
  • 1.3.2 产氢底物的研究29
  • 1.3.3 产氢微生物研究29-31
  • 1.4 生物电化学系统与生态可持续性发展31-32
  • 1.5 研究的目的与意义32
  • 1.6 研究主要内容、创新点及技术路线32-34
  • 1.6.1 研究的主要内容32-33
  • 1.6.2 本研究创新点33-34
  • 1.6.3 研究技术路线34
  • 1.7 课题资助与来源34-35
  • 2 实验装置材料与方法35-47
  • 2.1 实验装置35-36
  • 2.1.1 微生物燃料电池(MFC)装置的构建35
  • 2.1.2 微生物电解池(MEC)装置的构建35-36
  • 2.2 试剂、材料及主要仪器36-37
  • 2.2.1 试剂36
  • 2.2.2 仪器与材料36-37
  • 2.2.3 中药废水取材37
  • 2.3 分析检测方法37-41
  • 2.3.1 产电指标测定37-40
  • 2.3.2 化学指标检测方法40-41
  • 2.4 活性污泥来源、培养方法及质子膜处理41-42
  • 2.4.1 活性污泥来源及培养方法41-42
  • 2.4.2 质子膜处理过程42
  • 2.5 微生物群落结构及分析方法42-47
  • 2.5.1 扫描电镜42
  • 2.5.2 基因组DNA的提取42-43
  • 2.5.3 16S rRNA基因扩增43
  • 2.5.4 16S rRNA基因克隆文库构建43-44
  • 2.5.5 高通量16S rRNA基因扩增44-45
  • 2.5.6 生物信息学分析45-47
  • 3 MFC耦合处理金属-有机废水性能研究47-65
  • 3.1 引言47-48
  • 3.2 MFC耦合处理银离子-有机废水48-53
  • 3.2.1 MFC的启动与电压48-49
  • 3.2.2 极化曲线49
  • 3.2.3 功率密度及内阻分析49-50
  • 3.2.4 阴极银离子处理效果50-51
  • 3.2.5 单质银的回收51-52
  • 3.2.6 阳极糖蜜废水处理效果52-53
  • 3.2.7 阳极生物膜的形成53
  • 3.3 MFC处理其它金属离子废水53-63
  • 3.3.1 电压输出情况55
  • 3.3.2 极化曲线分析55-56
  • 3.3.3 库伦效率56-57
  • 3.3.4 阳极COD去除情况57-58
  • 3.3.5 MFC运行过程中阴、阳极的pH变化58-59
  • 3.3.6 阴极金属离子去除率59-60
  • 3.3.7 阴极金属还原产物研究60-63
  • 3.4 本章小结63-65
  • 4 MFC耦合处理中药废水-金属离子废水65-73
  • 4.1 引言65
  • 4.2 MFC的产电性能研究65-72
  • 4.2.1 输出电压66
  • 4.2.2 极化曲线分析及功率密度66-67
  • 4.2.3 库伦效率67-68
  • 4.2.4 阴极金属离子去除率及还原产物分析68-69
  • 4.2.5 中药废水COD去除效果69-70
  • 4.2.6 阳极中药废水的色度去除70-71
  • 4.2.7 BOD去除71-72
  • 4.3 本章小结72-73
  • 5 MFC阳极微生物群落结构分析73-92
  • 5.1 引言73
  • 5.2 稀疏曲线73-75
  • 5.3 层次聚类分析75-80
  • 5.3.1 “属”(genus)水平层次聚类分析76-78
  • 5.3.2 “种”(species)水平层次聚类分析78-80
  • 5.4 群落结构分析80-89
  • 5.4.1 “门”水平的MFC阳极微生物群落结构分析80-81
  • 5.4.2 “纲”水平的MFC阳极微生物群落结构分析81-84
  • 5.4.3 “属”水平的MFC阳极微生物群落结构分析84-86
  • 5.4.4 “种”水平的MFC阳极微生物群落结构分析86-89
  • 5.5 微生物群落演替与环境互作分析89-91
  • 5.6 本章小结91-92
  • 6 中药废水为底物的MEC产氢研究92-99
  • 6.1 引言92-93
  • 6.2 启动期活性污泥与固定化污泥产氢93-96
  • 6.3 产氢废水发酵产甲烷研究96-97
  • 6.4 能量回收97-98
  • 6.5 本章小结98-99
  • 7 MEC阳极微生物群落结构分析99-115
  • 7.1 引言99
  • 7.2 稀释曲线99-101
  • 7.3 层次聚类分析101-105
  • 7.3.1 “属”(genus)水平层次聚类分析101-104
  • 7.3.2 “种”(species)水平层次聚类分析104-105
  • 7.4 群落结构分析105-112
  • 7.4.1 “门”水平的MEC阳极微生物群落结构分析106-107
  • 7.4.2 “纲”水平的MEC阳极微生物群落结构分析107-108
  • 7.4.3 “属”水平的MEC阳极微生物群落结构分析108-110
  • 7.4.4 “种”水平的MEC阳极微生物群落结构分析110-112
  • 7.5 微生物群落演替与环境互作分析112-113
  • 7.6 本章小结113-115
  • 结论115-118
  • 参考文献118-129
  • 攻读学位期间发表的学术论文129-130
  • 致谢130-132
  • 附件132-133

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