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《东北林业大学》 2002年 博士论文
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活性炭光再生技术与TiO_2--活性炭协同作用机制研究

刘守新  
【摘要】: 本文主要研究了锐钛型TiO_2光催化剂的改性及以改性TiO_2为催化剂,在紫外光辐射下进行活性炭的光再生,并在此基础上,探索活性炭的光再生机理,与TiO_2-活性炭协同作用机制。 以亚甲基蓝为模型化合物,通过对二种典型光催化剂:正元纳米TiO_2及Aldrich公司TiO_2的催化活性评价,确定催化活性较高的Aldrich公司TiO_2为光催化剂,以之进行改性及活性炭光再生研究。并分析了正元纳米TiO_2催化活性较低的原因。 研究了热处理和贵金属沉积对催化剂活性的影响。通过400-900℃之间不同处理温度及处理时间所得光催化剂的活性比较及X射线衍射分析,确定500℃下处理2小时所得催化剂具有最佳复配晶型,其催化活性是原料TiO_2的1.04倍,锐钛型和金红石型所占比例分别为96%和4%。随着热处理温度的升高,锐钛型逐渐向金红石型转变,催化活性逐渐降低,900℃热处理6h所得TiO_2的锐钛型和金红石型所占比例分别为3%和97%,其催化活性是原料TiO_2的0.44倍。在热处理过程中,催化剂粒子有凝聚现象。采用光化学沉积法,利用AgNO_3和Na_2CO_3的光化学沉积反应在TiO_2表面沉积金属Ag,合成Ag-TiO_2光催化剂。通过对模型化合物亚甲基蓝的光催化降解,确定了最佳合成条件:AgNO_3的浓度0.2mol/l,用量为7ml/g,AgNO_3与Na_2CO_3溶液体积比为2:1,在此条件下合成的Ag-TiO_2的催化活性是原料TiO_2的7.7倍。分析了贵金属沉积对光催化剂活性的影响机理。通过比较热处理及贵金属沉积对催化剂活性的影响,证明贵金属沉积对光催化剂的改性效果要大大好于热处理。 以TiO_2和AK-TiO_2为光催化剂,主波长257nm的紫外杀菌灯为光源,亚甲基蓝、苯酚为模型化合物,分别研究木质、煤质活性炭在悬浮钛体系及负载体系的光再生。光催化剂在活性炭上的负载采用浸涂-干燥法。在论文实验条件下,采用60-80目木质活性炭为吸附剂,以Ag-TiO_2为光催化剂,采用光催化剂负载形式并在适宜光催化剂含量下,50℃下光照72h的再生率为81%,相同条件下20-28目活性炭达到相同再生率所需时间为86h。对于吸附苯酚饱和的煤质活性炭,以Ag-TiO_2为光催化剂,采用光催化剂负载形式并在适宜光催化剂含量下,维持再生液的pH值为13,50℃下光照72h的再生率为79.6%。研究表明,催化剂的使用方法、催化剂活性、再生时间、再生温度、活性炭颗粒大小、pH值、再生次数、外加氧化剂、无机阴阳离子是影响活性炭光再生效果的主要因素。负载体系的再生效果好于悬浮体系,以Ag-TiO_2为催化剂的再生效果要好于TiO_2;再生时间长,再生温度高,活性炭颗粒小利于活性炭再生;对于酸性或碱性吸附质的光再生,pH值对再生效果有一定影响;活性炭在经多次再生、吸附循环操作后,再生率下降较多;多数无机粒子对再生效果均无影响,但少量Mn~(2+)即可引起催化剂中毒。 研究表明,模型化合物与其光降解中间物具有非常相似的结构,尽管高效液相色谱和气相色谱从谱图上能够反应出二者差异,但很难将其彻底分开;质谱分析结果表明,苯酚 东 北 林 业 大 学 博 士 学 位 论 文 降解中间物与原苯酚试样相比己发生很大变化。负载光催化剂的活性炭微观结构观测表明, 光催化剂在载体活性炭上的分布呈不均匀状态,主要集中在活性炭的大孔和表面凹陷处。 光催化剂并未完全堵塞活性炭的吸附通道,因负载而造成活性炭比表面积减少的幅度相对 很小。随着再生反应的进行,吸附饱和活性炭的比表面积逐渐恢复。 活性炭光再生是吸附质解吸和光催化降解共同作用的结果。再生过程包括吸附质由活 性炭内部向活性炭外表面扩散、在光催化剂表面的吸附、降解、生成产物从催化剂表面脱 附四个主要步骤。再生初期有机物的光催化氧化速率是活性炭光再生的速率限制步骤,随 着光再生反应的进行,吸附质在活性炭内部向活性炭外部的解吸逐渐成为活性炭光再生速 率的限制步骤。吸附质解吸的低速度决定了活性炭再生的长周期。对于悬浆体系活性炭光 再生,吸附质的光催化降解在再生液中进行。对于光催化剂负载体系,光催化降解发生在 光催化剂与活性炭相接触的界面。 在光催化氧化反应中,对于大多数有机物而言,光催化主要反应发生在光催化剂粒于 表面,只有很少一部分反应发生在反应液中。因此,底物在光催化剂表面的预吸附具有重 要意义。光催化剂负载体系的光再生效果好于悬浆体系。在TIO_活性炭复合体系中, 因活性炭的吸附作用为光催化剂TIO。提供的高浓度的环境是产生二者协同作用机制的主 要原因。


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