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N型钆掺杂赝三元半导体致冷材料的微观结构与热电性能

刘佳音  
【摘要】:半导体致冷材料是一种可实现热电相互转化的功能材料,N型半导体致冷材料因其室温下性能优异而备受青睐。已有研究表明,点缺陷对半导体致冷材料的载流子浓度有较大影响,因此采用掺杂法引入缺陷可以改变材料的能带结构,从而提升材料的热电性能。稀土元素本身的局部磁矩可以提高材料的Seebeck系数,特殊的f层电子又可以与其他元素的d电子形成杂化效应,进一步优化材料的热电性能。此外,机械合金化法可以制备得到成分均匀的细小颗粒,使材料具有良好的热电性能。本文采用机械合金化烧结热压法制备N型钆掺杂赝三元半导体致冷材料,使用X射线衍射仪和扫描电子显微镜进行微观结构分析,通过霍尔效应分析材料的载流子浓度,通过测试材料的电导率、温差电动势率和热导率分析制备工艺参数对N型钆掺杂赝三元半导体致冷材料热电性能的影响规律,进而揭示赝三元半导体致冷材料热电性能优化机理。微观结构分析表明,烧结使材料的内应力得到释放,同时烧结会对晶粒的生长起促进作用导致晶粒聚集长大。随着热压温度的升高,XRD图谱结果显示衍射峰的峰值增高,半高宽减小;SEM图像结果显示晶粒长大且晶体颗粒间孔隙减小,空隙率降低,因此热压温度的升高对晶粒的生长起到促进作用。霍尔效应分析表明,在热压温度一定的情况下载流子浓度会随着钆掺杂浓度的增高先降低后趋于恒定,同时在钆掺杂浓度一定的情况下,载流子浓度随热压温度的升高逐渐增高;在热压温度一定的情况下载流子迁移率随着钆掺杂浓度的增高先增大后趋于饱和,在钆掺杂浓度一定的情况下随着热压温度的升高逐渐增大。由热电参数的测试结果可知,在其它制备工艺参数一定的情况下,Seebeck系数随着钆掺杂浓度的增加呈上升趋势,随着热压温度的升高略微减小;电导率随着钆掺杂浓度的增加先下降而后升高,热导率随着钆掺杂浓度的增加先下降而后升高,随热压温度的升高逐渐增大;ZT值随着钆掺杂浓度的增加呈上升趋势。当钆掺杂浓度为2.0 wt%,热压温度为100℃,室温300 K时测得N型钆掺杂赝三元半导体致冷材料的ZT值为0.85。热压温度和钆掺杂都改变了材料的内部结构,结构的改变影响着材料的热电性能。


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