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《哈尔滨师范大学》 2009年
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碳载Pd催化剂的制备及甲酸阳极氧化动力学过程研究

王宇娇  
【摘要】:论文主要研究了直接甲酸燃料电池(DFAFC)中,甲酸在Pt/C和Pd/C电极上的电氧化行为。着重对甲酸在Pt/C和Pd/C电极上的电氧化特性,电极的动力学过程进行了研究,并用不同的方法得到了相关的动力参数。此外结合对催化剂的X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、能谱分析和热重分析(TG),电化学比表面等表征分析,探索Pd/C催化剂的制备方法和最佳制备条件。 甲酸在Pt/C电极上的氧化主要通过生成COad吸附中间体的途径进行的,以直接氧化为CO2途径进行的程度很小。而甲酸在Pd/C催化剂上电氧化主要是以直接生成CO2的途径进行的。所以Pd/C电极不容易被甲酸氧化的中间体毒化,Pd/C电极对甲酸的氧化有更高的电催化活性。 甲酸在Pt/C和Pd/C催化剂电极上氧化都随甲酸浓度的增加而增加,对甲酸氧化的级数分别为0.5和1。甲酸在Pd/C电极上的氧化电流在一定的pH值范围内随溶液酸度的增加而减小,对氢离子的反应级数在硫酸溶液中为-0.18,在高氯酸溶液中为-0.04。甲酸在Pt/C和Pd/C催化剂电极上氧化的活化能都随电位的增大而增大,说明电位越高,甲酸在Pt/C和Pd/C催化剂电极上的氧化对温度越敏感。 甲酸在Pt/C和Pd/C催化剂电极上的氧化都是完全不可逆过程。其氧化峰电流密度都随扫速的增加而增大,氧化峰电位随扫速的增加而正移。甲酸在Pt/C电极上氧化的一些动力学参数,Tafel斜率为340 mV;电荷传递系数为0.32;甲酸的扩散系数为8.9×10-7cm2?s-1。甲酸在Pd/C电极上氧化的动力学参数,Tafel斜率为174 mV;电荷传递系数为0.22;甲酸的扩散系数为6.5×10-7 cm2?s-1。 运用常规脉冲伏安法,在足够大的脉冲间隔2s的条件下,由脉冲导致电极附近溶液浓度的变化能够得到充分的复原。满足cottrell公式的应用条件。用该方法也得到了甲酸在Pd/C电极上氧化的动力学参数。 本文还探索了不同条件制备的Pd/C催化剂对甲酸电催化活性的影响,得到了制备Pd/C催化剂的最佳方法和条件。此外还研究了Au对甲酸电催化氧化的促进作用。
【学位授予单位】:哈尔滨师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O646.54

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