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《齐齐哈尔大学》 2012年
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具有贯通孔结构的整体催化剂的制备及应用

刘鑫鑫  
【摘要】:近年来在高效液相领域发展起来多孔结构的整体硅材料,因其具有较大的比表面积,并且可以根据模具定型,故可将这种材料应用于催化领域,作为整体催化剂载体。整体式催化剂具有床层压降低、传质效率高、放大效应小等优点。 本论文研究工作分为两个部分:一是催化剂载体的制备。采用溶胶-凝胶法,以正硅酸乙酯(TEOS)作为硅源,聚乙二醇(PEG)做相分离剂,65%-68%的硝酸作为催化剂,并在其中加入硝酸铝,制备具有贯通孔结构的硅铝整体材料。采用SEM、BET、FT-IR等手段对硅铝载体进行物化表征。二是铜基催化剂的制备。采用浸渍法将制备好的整体硅铝载体制成CuO-ZnO整体催化剂和CuO-ZnO-ZrO_2整体催化剂。通过固定床微反应装置考察整体铜基催化剂对二氧化碳加氢制甲醇的影响。考察了不同的反应温度、反应空速和反应压力下催化剂对二氧化碳加氢制甲醇反应活性的影响。结果表明: (1)在水浴温度为45℃时,常温干燥3-5天,焙烧温度为600℃时,为制备具有大孔、介孔的贯通整体催化材料的最佳条件,制得的硅铝整体材料为白色柱体,大孔孔径为3-5μm,介孔孔径在35-41nm之间。 (2)对于两种铜基催化剂来说,反应的总体趋势是:在220℃-280℃时,产率随温度升高而升高;在1.5Mpa-2.5Mpa压力范围内,压力有利于反应的进行;而空速对二氧化碳加氢制甲醇的反应影响不大。 (3)助剂ZrO_2的加入提高了整体铜基催化剂的催化活性。通过对比,在温度220℃-260℃、压力2.0MPa,空速在2100h-1时,CuO-ZnO-ZrO_2整体催化剂比CuO-ZnO整体催化剂的选择性、转化率和产率都有明显高。
【学位授予单位】:齐齐哈尔大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ426

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【参考文献】
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