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《复旦大学》 2011年
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金属钛膜中氢对氦行为作用和影响的研究

鲁永芳  
【摘要】:在聚变能源研究、军用核技术、氚工艺及涉及氚的实验技术中,由于氚衰变或其它核反应产生的氦,经常使氦的积累与氢同位素共存。因此研究材料中氢氦相互作用和相互影响是一个十分重要和很有价值的问题。过去的研究工作多集中在氦对氢行为的影响,一致发现氦对氢有很强的捕获作用。然而,氢对氦的影响研究却很少。为此本论文开展了金属含氚材料中氢对氦行为的影响及相关物理问题的研究,具体工作归纳如下: 1)氦的引入是研究金属中氦行为的首要问题。本文发展两种等离子体方法制备含氢氦的金属薄膜。一种是在H、He和Ar混合气体中直流磁控溅射沉积含氢氦的钛薄膜;另一种方法是先用直流磁控溅射方法制备含氦钛膜,再用等离子体氢化方法向样品中引入氢。这两种方法都可制得氢氦在材料体内分布均匀、含量可控制且没有额外晶格损伤的薄膜。尤其是第二种方法,氢氦可单独调控,互不影响。 2)用离子束分析方法研究了金属中氢、氦浓度的深度分布。通过研制一种高氦浓度且均匀分布的固体簿靶,测量了散射角为165。、能量从1.6到3.6MeV的质子非卢瑟福弹性背散射4He(p,p)4He反应截面积;同时也直接测量了反冲角为30。、能量在3.5-8.0MeV范围内的碳离子对氢的非卢瑟福弹性反冲’H(12C,1H)12C反应截而积数据,填补了此项截面数据的空白。结果表明两者误差均小于6%。 3)用热氦释放谱分析方法研究氢对氦热脱附速率的影响,并由此推测氢对金属中氦的扩散系数的影响情况。恒定的线性升温模式结果显示:在低温释放区域(300-900K),对应着间隙态氦原子和与类似空位缺陷结合的氦原子,随着薄膜中氢含量的增加,氦的释放量逐渐减少;在高温区域(900-1300K)的氦释放来自于氦泡,随着氢含量的增加,大量氦释放峰的温度逐渐降低,且峰形发生了较大变化。结合X射线衍射分析结果:未吸氢时样品晶格是α-Ti,随着样品中氢含量的增加,由α相逐渐转变成α+δ相,当氢含量趋于饱和时,样品将全部转变成δ相。说明氢改变了薄膜相结构,薄膜力学性能相应发生变化,使得氦释放峰温度相应降低。而低温区氦释放量的减小是与氢、氦及空位复合体的形成以及因氢降低了氦扩散系数相关。 当采用恒温退火模式研究氢对间隙状态氦的扩散系数的影响时发现:氦包含两种释放模式,最初几分钟为原子状态氦的扩散释放,随后是氦团簇及氦泡的扩散释放。本文主要研究了初始原子态的释放,根据推导的自由原子阶段氦的扩散方程,求出氦的扩散系数。发现在相同退火温度下,随着氢含量的增加,氦的扩散系数逐渐减小 此外还探索性的用离子束分析方法研究金属中氢对氦的扩散影响。将样品进行—系列等温退火,再用弹性反冲分析方法研究退火前后氦在样品中的浓度分布。发现随着氢含量的变化,氦在退火前后的浓度分布曲线也发生了移动。 4)为了从原子水平上研究金属中氢对氦的影响,应用第—性原理计算密排六方结构钛和氢化钛中氢对氦原子存在及扩散的影响。研究发现:氢的引入没有改变氦在hcp钛和氢化钛中优先占据的间隙位置类型,但是随着氢的增加,氦与周围原子之间的作用减弱,使氦能够稳定存在于其位置。氦在钛中以八面体间隙—四面体—八面体间隙的扩散路径进行扩散。当在其路径周围引入氢后,氦的间隙扩散势垒增加,并发现有随氢原子数的增加而增大的趋势(如氢原子数从0、1增至2时,势垒从0.22分别增至0.39和0.42eV)。在受阻间隙扩散机制中,无论周围有无氢原子存在,氦从替位中解离出来后都是落在空位与周围间隙之间的某个位置。但氢的存在使氦与空位的结合能增加,受阻问隙扩散的势垒也增加。氦在面心立方结构的氢化钛中以四面体—八面体间隙的扩散机制进行扩散,随着向体系中引入氢原子数目的增加,氦的间隙扩散势垒逐渐增大。以上均说明氢的引入阻碍了氦在密排六方钛和氢化钛中的解离与扩散,与实验结果相吻合。
【学位授予单位】:复旦大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O571.33;O484.5

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